【摘 要】
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受限于计算量随体系大小的高幂次增长,传统量子化学方法难以应用于较大体系的电子激发态计算。近年来,发展新的低标度电子激发态方法已成为理论化学领域比较活跃的前沿方向之一。所在课题组前期在从头算级别实现了重整化激子模型（REM）方法,把整体激发态近似为若干子块（局域）激发态的线性组合,可高精度定量计算大体系的各类局域和离域低激发态的激发能,且计算量仅随体系大小线性增长。本论文进一步将从头算REM方法推广
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受限于计算量随体系大小的高幂次增长,传统量子化学方法难以应用于较大体系的电子激发态计算。近年来,发展新的低标度电子激发态方法已成为理论化学领域比较活跃的前沿方向之一。所在课题组前期在从头算级别实现了重整化激子模型（REM）方法,把整体激发态近似为若干子块（局域）激发态的线性组合,可高精度定量计算大体系的各类局域和离域低激发态的激发能,且计算量仅随体系大小线性增长。本论文进一步将从头算REM方法推广至激发态的能量以外的其他波函数性质的研究,如原子电荷布居分析和跃迁偶极矩的计算。在具体实施中,我们采用对称正交化的块正则分子轨道（SYM-BCMO）,避免了传统正交局域分子轨道（OLMO）的整体Hartree-Fock计算和块正则分子轨道（BCMO）的非正交基计算困难。为了克服REM波函数精度不足的缺陷,我们将有效Hamilton量理论推广至有效算符方案,实现各种力学量期望值的高精度求解。本论文在从头算CIS级别对从头算REM方法进行了测试,计算了一维氨分子链和甲醛分子链的电离势（IP）和整体带有一个单位正电荷的分子链的Mulliken电荷,以及一维乙烯分子链和吡咯分子链S0→S1的激发能和跃迁偶极矩。在合理地对体系进行分块和选取保留态的前提下,无论是能量还是波函数性质,计算结果都与CIS参照值吻合较好,并且计算成本随单块数量呈线性增长。测试也表明,REM的计算精度与分块大小和保留态选取有密切的关系。上述方法发展和测试研究首次实现了从头算REM方法的激发态波函数性质计算,为研究分子聚集体等实际化学凝聚相体系的光物理化学性质提供了高效理论新工具。
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