锆基金属有机框架材料的制备及其铀吸附性能研究

来源 :哈尔滨工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:QQ329431503
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随着人类社会及工业的不断发展,能源供需问题也愈发严峻。核能作为一种清洁且发展成熟的能源,被公认为是替代化石能源的最优能源。铀元素是核裂变反应堆中最主要的燃料,而我国铀矿储量不足,铀资源长期依赖进口。海洋中贮藏有丰富的铀资源,因此开发海水提铀技术,有利于我国核电事业的长期稳定发展。本文主要研究了MOF-808、具有分级孔径的UiO-66金属有机框架材料(HP-UiO-66)、HP-UiO-66-NH2材料及HP-UiO-66-多巴胺(HP-UiO-66-DA)复合材料锆基金属有机框架吸附剂材料,应用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、氮气吸脱附(BET)等表征测试手段对吸附剂材料的结构与性能进行表征并通过铀吸附实验,研究不同的因素对吸附剂材料铀吸附性能的影响,并对吸附剂的吸附机理进行分析。通过溶剂热法制备了MOF-808材料。铀吸附实验结果表明,MOF-808材料的最佳pH为8.0;动力学吸附实验数据表明MOF-808材料,在1小时内达到吸附平衡。最大饱和吸附量可以达到499 mg/g,在模拟海水环境中,对低浓度铀吸附效率达到76%。经过了3次循环吸脱附后,MOF-808的吸附效率始终保持70%以上。通过缺陷诱导溶剂热法制备HP-UiO-66。制备的HP-UiO-66比表面积达到780 m2/g。铀吸附实验中,HP-UiO-66材料在5分钟达到吸附平衡;最大吸附量可以达到1217 mg/g;在模拟海水实验中,对低浓度铀吸附效率达到87%。通过XPS测试的结果,得到HP-UiO-66对铀酰离子的吸附机理是金属有机框架材料中的金属-氧键与铀酰离子的水解产物结合,形成金属-氧-铀键。通过溶剂热法制备了HP-UiO-66-NH2材料及HP-UiO-66-DA材料。这两种材料饱和吸附容量为1397 mg/g和429 mg/g,均在1小时内达到吸附平衡。在模拟海水和离子竞争实验中,HP-UiO-66-NH2能够对铀酰的吸附率达到99%。通过XPS测试的结果,得到HP-UiO-66-NH2对铀酰离子的吸附机理,金属有机框架材料中的金属-氧键与铀酰离子的水解产物结合成金属-氧-铀键,同时配体上的氨基与铀酰离子形成了氮-氧-铀键。
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