粘土基催化氧化复合材料的合成及性能研究

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本文利用蒙脱土层间的可交换性,通过溶胶粒子在层间原位自组装制备两类多孔粘土基复合材料,为苯酚羟基化制苯二酚反应寻找廉价、性能优异的催化材料。一类是铁柱撑蒙脱土(Fe-PILC)复合材料,考察了不同制备条件对铁柱撑的影响,如胶联剂阴离子、不同[CO32-]/[Fe3+]、柱化剂的老化时间及铝掺杂等;另一类,合成了钛硅分子筛/蒙脱土(TSM)中微孔复合材料,考察了晶化温度、晶化时间和钛酸丁酯(TBOT)、正硅酸乙酯(TEOS)及模板剂(TPAOH)的用量等合成条件对材料合成的影响。利用X射线衍射(XRD)、傅立叶变换红外(FT-IR)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、N2等温吸附-脱附分析和扫描电境分析(SEM)等现代测试手段对粘土基复合材料的结构进行了表征。最后用合成的材料作为催化剂,对苯酚羟基化制备苯二酚的催化性能进行了研究。 通过对铁柱撑蒙脱土的制备研究可知,当[CO32-]/[Fe3+]<1.5蒙脱土的层状结构被含铁柱化剂交换支撑;当[CO32-]/[Fe3+]≥1.5时,蒙脱土的层状结构被剥离。柱化剂较佳的老化时间为24h。铁和铁铝柱撑蒙脱土的N2等温吸附—脱附曲线都属于Ⅳ型,铁柱撑蒙脱土的比表面积为103.97m2/g,平均孔径为17.92(?);铁铝柱撑蒙脱土在Fe/Fe+Al=0.05时,层间柱有序性最好,样品的BET比表面为111.59
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