【摘 要】
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世界人口的增长速度使我们当前的资源难以跟上人们的需求,目前,全球70%以上的能源供应来自化石燃料,包括原油、天然气和煤炭,然而,化石燃料的消耗率远远高于自然光合的固碳率,此外,由于化石燃料在各国之间分布不均、可获得性下降以及温室气体排放问题,化石燃料不再是理想的能源,这给全球可持续能源生产带来了严峻的挑战。最有效的方法是利用可再生或地球丰富的材料生产能源,氢气作为一种清洁的可再生能源,可以帮助减少
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世界人口的增长速度使我们当前的资源难以跟上人们的需求,目前,全球70%以上的能源供应来自化石燃料,包括原油、天然气和煤炭,然而,化石燃料的消耗率远远高于自然光合的固碳率,此外,由于化石燃料在各国之间分布不均、可获得性下降以及温室气体排放问题,化石燃料不再是理想的能源,这给全球可持续能源生产带来了严峻的挑战。最有效的方法是利用可再生或地球丰富的材料生产能源,氢气作为一种清洁的可再生能源,可以帮助减少这些破坏性能源的使用,水电解是生产氢气的一种有效方式,水电解包括析氢反应(HER)和析氧反应(OER)两个半反应,其中OER过程更适合在碱性条件下进行,OER过程是具有高过电位的缓慢的四质子/四电子反应,因此,整个反应方案的效率主要受到OER过电位和阳极催化剂稳定性的限制。目前Ru和Ir基催化剂在酸和碱中均显示出很好的催化活性,但它们的价格昂贵,不适合投入商业化应用,而过渡金属基例如Ni、Fe、Co、Cu基催化剂也具有很好的催化性能,并且这些材料丰富且廉价,电沉积是一种无需粘结剂、操作简便的制备方法,因此本论文旨在通过电沉积的方法在导电基底上制备过渡金属基OER电催化剂,以下是本论文的主要研究内容:1.在含有Ni2+和Fe2+的溶液中采用三电极体系通过恒电位极化法成功制备成分不同的薄膜催化剂,从中优选出电镀液中Ni2+和Fe2+的摩尔比是7.5:2.5制备出的具有Fe Ni3相的镀层催化性能最好,并且镀层的微观形貌呈现枝晶的形态,当电流密度是10m A?cm-2时,过电位是298mV。2.在研究内容1的基础上,通过向镀液中添加次亚磷酸钠达到对Ni-Fe系列样品进行磷化的结果,发现磷化后的催化剂较磷化前具有更好的催化性能,对于Ni-Fe-P/CF(Ni:Fe=7.5:2.5)样品,当电流密度是10m A?cm-2时,过电位是288mV。3.在含有Co2+和Cu2+的镀液中采用三电极体系在恒电压下成功制备Co、Cu以及Co-Cu合金系列催化剂,优化出电镀液中Co2+:Cu2+=2:1制备出的样品的催化性能最好,当电流密度为50 m A?cm-2时,过电位是570mV,通过在金属钴中掺杂铜提高催化活性,从而降低了成本。4.采用恒电流极化法成功制备出Co(OH)2、Ni(OH)xS以及它两的复合催化剂,发现在Co(OH)2中掺入少量的Ni(OH)xS(即电镀液中Co2+:Ni2+=9:1)就可以大幅度提高催化活性,当电流密度50m Acm-2时,过电位是423mV。
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