论文部分内容阅读
由于电解法制备臭氧的主要缺点在于生产单位臭氧的能耗较高,而要解决该问题的关键在于提高电极的性能,因此新型电极的研究或对电极制备条件的完善仍是研究的根本所在。本文在综述电化学法制备臭氧中电极的研究和使用情况的基础上,提出了采用纳米TiO2颗粒掺杂的PbO2电极作为电解法制备臭氧中的阳极以改善PbO2电极的催化活性和稳定性。用纳米复合电镀技术制备了TiO2掺杂的PbO2电极,并利用该电极电解中性电解液制备臭氧。电镀电流密度为30mA/cm2时,PT-501A TiO2和自制的TiO2掺杂的PbO2电极的臭氧生成效率与纯PbO2电极相比明显提高,极间距为3cm条件下电极的最高电流效率由11.9%提高到12.9%。但TiO的掺杂对电极的耐腐蚀性并没有改善。2研究了电流密度(J)、颗粒的粒径大小及投加量、电镀液的pH值、表活剂的投加以及TiO2的晶型等条件对TiO2掺杂效果的影响。通过XRD和XRF对电极进行表征,结果表明所有的电极主要为β-PbO2晶型,且TiO2的掺杂并没有改变PbO2的晶型结构,掺杂后的PbO2晶体更加细化致密。结合电极在电解制臭氧中的电流效率可知,并非TiO2的掺杂量越大电极的催化性能就越高。在本实验中平均粒径分别为17nm和100nm的自制的锐钛矿TiO2和PT-501A TiO2掺杂后的电极电解制臭氧的电流效率比纯PbO2电极高约1%。颗粒在镀液中的浓度为7.510g/L、电镀液pH值为12时掺杂效果最好。Cu2+和少量表面活性剂的投加对电极的催化性能有害。金红石型TiO2掺杂的电极比锐钛矿型掺杂的电极的电流效率降低约2%。利用动电位线性极化扫描研究了电极的极化特性。本试验范围内,电镀电流密度的提高能提高电极的析氧电位,电镀电流密度为30mA/cm2时电极的析氧电位为1.6V,比电镀电流密度为20mA/cm2时的电极高出0.2V。TiO2的掺杂并没有改变电极的析氧电位,但在相同的极化条件下,电镀电流密度为30mA/cm2的TiO2掺杂电极的电流密度比未掺杂电极的高,说明电极的催化活性提高。通过研究电极在不同电势扫描速度下在电容电势阶段范围内的循环伏安特性,计算电极的形貌因子φ,研究电极在电解运行过程中的形貌特性。结