【摘 要】
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等离子体是气态物质受到外部能量后部分或完全电离,激发成由阴阳离子、电子、活性基团、激发态分子或原子、中性粒子等组成的宏观上呈电中性的物质聚集状态。等离子体产生的活性物种可以使材料表面发生微观物理反应现象和一系列化学反应,也可以使污染物中反应物分子电离和激发,被广泛应用于材料表面改性和污染物脱除领域。燃煤烟气中Hg~0由于不溶于水,易挥发等性质很难被脱除,因此对于Hg~0的脱除是污染物脱除领域的一大
【基金项目】
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国家自然科学青年基金项目(No.51306046); 河南省高校基本科研业务费项目(No.NSFRF140204); 发射光谱解析常压均匀放电等离子体处理服用丙纶表面改性的反应机理研究项目,国家自然基金,项目编号:11405044; BiOI基@磁载体可见光催化剂湿法光催化氧化脱除Hg~0的机理研
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等离子体是气态物质受到外部能量后部分或完全电离,激发成由阴阳离子、电子、活性基团、激发态分子或原子、中性粒子等组成的宏观上呈电中性的物质聚集状态。等离子体产生的活性物种可以使材料表面发生微观物理反应现象和一系列化学反应,也可以使污染物中反应物分子电离和激发,被广泛应用于材料表面改性和污染物脱除领域。燃煤烟气中Hg~0由于不溶于水,易挥发等性质很难被脱除,因此对于Hg~0的脱除是污染物脱除领域的一大难题。采用低温等离子体技术改性催化剂用于脱除单质汞实验研究,考察了放电电压、放电时间、反应温度、负载量、催化剂用量和烟气气体成分等实验条件下的影响,对催化剂进行表征分析。本文的实验手段和研究结果可为工业化应用提供理论和技术支持。(1)在前期研究的基础上,搭建了一种可以产生低温等离子体的实验台架,主要由箱体和等离子体发生装置组成,可以实现不同气体以及气液两相氛围下介质阻挡放电。实验台架中等离子体产生装置可以拆卸,便于实现催化剂的表面改性实验。采用低温等离子体对湿式研磨法制备的BiOIxCe O2催化剂和共沉淀法制备的BiOI-Co Fe2O4催化剂进行处理,在固定床实验装置上开展了模拟烟气氛围下脱除气态单质汞的实验研究。(2)研究改性后BiOIxCe O2催化剂的脱汞性能,结果发现BiOI负载量与脱汞效率成正比,其中BiOI0.5Ce O2-p催化剂在200°C的脱汞效率为95.0%。通过SEM和N2吸附-脱附表征分析发现,低温等离子体放电影响了催化剂表面层的形貌、表面积和总孔容降低;XPS和EPR分析发现低温等离子促进了催化剂中Ce4+价态向Ce3+价态的转化,有利于电荷的不平衡和氧空位的形成,促进了表面化学吸附氧增加,表现出氧空位的增强,从而提高催化剂的除汞效率。(3)研究改性后BiOI-Co Fe2O4催化剂的脱汞性能,结果表明不同放电电压和放电时间都可以在一定程度内改善催化剂的脱汞性能,最佳改性条件是放电电压24.8 k V放电时间10 min,此条件下在反应温度为200°C时脱汞效率达到97.2%。烟气中SO2和NO对催化剂脱汞效率影响实验发现,两者对Hg~0的脱除均有不同程度的抑制作用。SEM表征发现催化剂的表面微观结构出现刻蚀、断裂现象,粗糙度增加;表面积、总孔容和平均孔径均减小,活性物质增多;XPS分析表明改性后催化剂中元素含量升高且结合能偏移,同时也有I5+化合价的生成。
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