京津冀地区重霾事件中黑碳气溶胶来源解析

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京津冀地区是我国重霾发生的主要地区之一。随着减排控制措施的有力实施,近年来,重霾(地面日均观测细颗粒物(PM2.5)浓度>150μg m–3)的天数整体呈现下降趋势,但重霾事件仍频繁发生,而重霾发生时常伴随着几种典型的大尺度天气环流形势。黑碳(BC)作为PM2.5重要组成成分,由于其强烈吸收太阳辐射以及短寿命等特性,引起了广泛的关注;BC作为一次排放的气溶胶,可作为示踪剂研究重霾事件的成因和机理。本文利用GEOS-Chem及其Adjoint伴随模式,分析2013–2017年京津冀地区典型重霾事件中BC的来源。基于最新的清华大学MEIC人为源排放清单和模式高分辨率(0.25°纬度×0.3125°经度),GEOS-Chem模式能合理地模拟该地区BC浓度变化,模拟的地面日均BC浓度与香河、北京大学和北京人工影响天气办公室站点的观测相关系数为0.40、0.61和0.58。通过主成分分析方法(T-PCA)将2013年4月–2017年12月重霾天(167天)对应的大尺度天气环流形势分为四类,主要发生在12月–1月–2月(冬季,62.3%)和9月–10月–11月(秋季,26.3%)。京津冀地区发生重霾事件时,中国地区主要受西伯利亚高压控制,新疆、蒙古地区位于高压中心;中国东部地区受均压场控制,风速较小,不利于扩散。基于Adjoint伴随模式分析三类典型重霾事件中北京日均BC浓度的来源,在模式时空分辨率尺度上获得行业来源、本地排放和区域输送的贡献。结果显示,从行业来源分析,北京冬季重霾期间,日均BC浓度的贡献主要是居民生活源(48.1–62.0%),其次是交通源(16.8–25.9%)和工业源(19.1–29.5%)。从区域来源分析,北京地面日均BC浓度的主要来源是本地排放(59.6–79.5%),其次是河北的排放(12.7–24.2%)和京津冀以外的排放(4.1–13.7%),而边界层顶部(约200–400m)日均BC浓度的贡献在这三个地区分别占35.9–61.9%、23.7–39.1%和9.2–23.0%。日均BC浓度对重霾日及其前两天的排放源最为敏感(89.8–98.8%),北京和天津的排放输送需要0–2天、河北输送0–3天、京津冀区域外输送0–5天到达北京。GEOS-Chem的敏感性试验结果显示,京津冀地区排放对2014年北京各季节地面BC浓度的贡献最大,占71.6–91.5%,其中北京排放贡献占41.0–57.4%,天津和河北占29.8–34.1%,京津冀周边地区占12.3–25.3%。当典型大尺度天气环流形势发生时,本研究能够为大气污染区域联防联控提供精准的科学依据。
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