【摘 要】
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本论文采用共沉淀法,成功制备了两种铁锰类层状双氢氧化物。研究了两种材料对水中As和Cd的吸附性能与影响因素,初步探明了两种材料对As和Cd的吸附机制,并运用于As和Cd复合污染土壤的修复研究,探究了两种材料对土壤As和Cd的钝化效果与形态转化过程的影响,为土壤As和Cd复合污染同步修复提供了理论依据及技术方法。论文选用Ni和Ca作为层板固定剂,设置金属离子摩尔比为Fe:Mn:M（M=Ni、Ca）=
【基金项目】
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西南粮食主产区重金属和农业面源污染综合防治与修复技术示范,国家重点研发计划项目,No.2018YFD0800600； 以树脂为模板的中空LDHs材料的合成及其特殊层状结构对重金属的去除机理影响,中央高校基本科研业务费重点项目,No.XDJK2018B045；
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本论文采用共沉淀法,成功制备了两种铁锰类层状双氢氧化物。研究了两种材料对水中As和Cd的吸附性能与影响因素,初步探明了两种材料对As和Cd的吸附机制,并运用于As和Cd复合污染土壤的修复研究,探究了两种材料对土壤As和Cd的钝化效果与形态转化过程的影响,为土壤As和Cd复合污染同步修复提供了理论依据及技术方法。论文选用Ni和Ca作为层板固定剂,设置金属离子摩尔比为Fe:Mn:M（M=Ni、Ca）=1:1:2,采用共沉淀法制备得到了FeMnNi-LDHs和FeMnCa-LDHs两种材料,并使用XRD（X射线衍射）、TEM（透射电镜）、FT-IR（红外光谱分析）和TGA（热重）等手段进行形貌结构表征。制备出的两种材料均具有层状双氢氧化物（LDHs）的XRD特征峰和FT-IR的特征吸收峰,同时都具有良好的层状结构。在300℃下,层状结构不会被破坏,材料具有较好的热稳定性。论文研究了FeMnNi-LDHs对水中As（Ⅲ）和Cd（Ⅱ）的吸附性能。FeMnNi-LDHs对As（Ⅲ）和Cd（Ⅱ）的等温吸附曲线均更符合Langmuir模型,在298K时,复合吸附系体中As（Ⅲ）和Cd（Ⅱ）的最大吸附量分别为155.12和19.68 mg·g-1（p H=5.0,298K）。FeMnNi-LDHs对水中的As（Ⅲ）和Cd（Ⅱ）的吸附动力学曲线更符合准二级动力学模型,在复合吸附体系中,As（Ⅲ）和Cd（Ⅱ）的二级动力学常数分别为0.076和0.046 g·（mg·h）-1。在p H=2～6范围内,FeMnNi-LDHs对水中的As（Ⅲ）均具有较好的吸附效果,而FeMnNi-LDHs对Cd（Ⅱ）的吸附容量随p H增大而增加。共存离子Cu2+和Pb2+对Cd（Ⅱ）的吸附均有竞争影响,PO43-和CO32-的共存对As（Ⅲ）的吸附有竞争影响。同构替换是FeMnNi-LDHs吸附Cd（Ⅱ）的主要机制,而氧化、离子交换、表面络合是FeMnNi-LDHs吸附As（Ⅲ）的主要吸附机理。论文研究了FeMnCa-LDHs对水中As（Ⅲ）和Cd（Ⅱ）的吸附性能。FeMnCa-LDHs对水中的As（Ⅲ）和Cd（Ⅱ）均有较好的吸附效果,且吸附等温曲线都更符合Langmuir模型,在复合吸附体系中,As（III）和Cd（II）的最大吸附容量分别为216.08和193.18 mg·g-1（p H=5.0,298K）,高于其他LDHs。在复合吸附体系中,FeMnCa-LDHs对水中的As（Ⅲ）和Cd（Ⅱ）的吸附动力学曲线更符合准二级动力学模型,As（Ⅲ）和Cd（Ⅱ）的准二级动力学常数分别为0.136和0.310 g·（mg·h）-1。在p H=2～6范围内,FeMnCa-LDHs对As（Ⅲ）和Cd（Ⅱ）均具有良好的吸附性能。水中PO43-和CO32-离子的共存对As（Ⅲ）有竞争吸附影响。由于材料具有较强的碱性,共存离子对Cd（Ⅱ）的吸附影响均很小。XRD,XPS和FT-IR分析表明,FeMnCa-LDHs对Cd（Ⅱ）的主要吸附机理是同构取代和表面沉淀,而其对As（Ⅲ）的主要吸附机理为:氧化,离子交换,表面络合和表面沉淀。论文研究了两种材料对土壤As和Cd复合污染修复钝化效应。FeMnNi-LDHs和FeMnCa-LDHs对土壤中As和Cd均有一定的钝化作用。随着材料施加量的增加,两种材料均对As和Cd钝化率均变大,在材料施加量为1%时,培养60天后,FeMnNi-LDHs和FeMnCa-LDHs对有效As的钝化率分别为24.30%和13.71%,对有效Cd的钝化率分别为18.90%和16.70%。随着FeMnNi-LDHs和FeMnCa-LDHs的施加量的增加,土壤中弱酸提取态的As和Cd含量均明显降低,分别降低了14%～15%和6%～9%,残渣态的As和Cd含量均有增加,分别增加了13%和5%～11%。在As和Cd的不同污染水平下,对于有效As,在高砷组中,镉浓度越高,两种材料均对有效As的钝化率越低,在低砷组中,镉浓度越高,两种材料均对有效As的钝化率越高;而对于有效Cd,在高镉组中,砷浓度越高,FeMnNi-LDHs对有效Cd钝化率越低,在低镉组中,砷浓度越高,对有效Cd的钝化率越低;施加了FeMnCa-LDHs的土壤,无论是高镉组还是低镉组,都表现为砷浓度越高,对有效Cd的钝化率越高。在钝化60天后,施加1%FeMnCa-LDHs的土壤p H值提高了约1.17,FeMnNi-LDHs对土壤p H值影响较小。论文制备了两种铁锰类层状双氢氧化物材料,其中FeMnNi-LDHs对As有较好的吸附效果,可运用于As污染水体治理,FeMnCa-LDHs对As和Cd均具有较好的吸附效果,可运用于As和Cd复合污染的水体。两种材料对土壤中的As和Cd均具有一定的钝化作用,为砷镉复合污染的土壤修复提供了方法。
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