水凝胶负载Fe3O4纳米酶的制备及其催化氧化性能研究

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纳米酶是一类既有纳米材料独特的物理和化学特性,又具有催化功能的模拟酶,被人们广泛应用于化工、医学、食品、农业和环境等领域。为了进一步提高纳米酶的催化活性和重复利用性,研究者尝试对纳米酶进行修饰。本文利用水凝胶的多功能性和三维网络结构,采用原位法合成水凝胶负载Fe3O4纳米酶,研究了其催化氧化性能,具体的研究内容如下:1.以2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸(AMPS)为单体合成PAMPS水凝胶,并通过原位共沉淀法合成PAMPS/Fe3O4纳米酶复合水凝胶。用红外(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、振动样品磁强计(VSM)和X射线荧光衍射(XRD)对复合纳米酶水凝胶形貌、组成、磁性以及晶相进行了表征,揭示了Fe3O4纳米酶在PAMPS水凝胶中的分布情况。以四甲基联苯胺(TMB)为催化底物,研究了PAMPS/Fe3O4纳米酶复合水凝胶的催化性能。研究发现:通过改变交联剂的用量而不用其他复杂手段就可以提高催化剂与底物(TMB和H2O2)的亲和力,进而提高PAMPS/Fe3O4纳米酶的催化活性。H2O2的检测浓度低达1.5μmmol/L,线性检测范围为1.5–9.8μmmol/L。2.以丙烯酸(AA)为单体合成PAA水凝胶,并通过原位共沉淀法合成PAA/Fe3O4纳米酶复合水凝胶。用FT-IR、SEM、TEM和XRD对复合纳米酶水凝胶形貌、组成以及晶相进行了表征。以PAA/Fe3O4纳米酶为催化剂,在H2O2体系里,通过苯酚与4-氨基安替比林(4-AAP)显色来检测苯酚和H2O2,苯酚的检测浓度低达0.05 mmol/L,线性检测范围为0.05–1.5 mmol/L。H2O2的检测浓度低达5μmmol/L,线性检测范围为5μmmol/L–1.2 mmol/L。研究了PAA/Fe3O4纳米酶的催化性能。PAA/Fe3O4纳米酶在高温情况下依然保持很好的催化活性;在不同pH下PAA/Fe3O4纳米酶表现出比自然酶更好的催化活性。3.以温敏性单体N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)与AMPS聚合得到P(NIPA M-co-AMPS)水凝胶,并通过原位共沉淀法合成P(NIPAM-co-AMPS)/Fe3O4纳米酶复合水凝胶。对复合纳米酶水凝胶形貌、组成以及晶相进行表征基础上,考察了在H2O2体系里对苯酚的催化氧化性能,研究结果表明P(NIPAM-co-AMPS)/Fe3O4纳米酶具有较高的催化活性,苯酚的转化率为64.96%,对对苯二酚的选择性为70.86%。
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