二氧化硅的生物模拟合成

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:ahde2006
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在自然界中,生物体通过生命过程产生无机矿物的现象非常普遍,其中,二氧化硅广泛存在于各种单细胞藻类、细菌、海绵、原生动物和高等植物中。研究发现,这些生物二氧化硅具有复杂的结构和特异的功能,这是当前的人工合成技术所无法达到的;而且,生物矿化过程避免了传统合成方法中的高温、高压、极端的pH值等苛刻条件,属于典型的低能耗绿色合成技术。因此,如何利用和模拟生物矿化过程来合成功能丰富和结构可控的纳米二氧化硅材料引起了人们极大的关注。经过对生物体中二氧化硅的研究发现:某些具有特定序列和功能的蛋白质等大分子在其形成过程中发挥着关键作用。基于此,本实验设计了具有生物相容性的I3K两亲性超短肽,由疏水的异亮氨酸(I)残基和对矿化具有促进作用的赖氨酸(K)残基组成。由于I3K分子的N端乙酰化、C端氨基化,在中性水溶液中仅有赖氨酸侧基带有正电荷。该两亲性分子容易在水溶液中形成具有特定形貌和结构的纳米组装体,带正电荷的亲水性赖氨酸残基分布在其组装体的表面;以肽纳米自组装结构作为模板,正硅酸乙酯作为硅源,在中性条件下可以制备具有特定结构的二氧化硅纳米材料。首先,利用Fmoc-固相合成法制备了I3K两亲超短肽,质谱、高效液相色谱表明它具有较高的纯度,圆二色光谱、红外光谱分析表明它在中性水溶液中形成以β-sheet为主的二级结构。通过原子力显微镜和透射电子显微镜对超短肽在溶液中的形态进行了表征,发现它能形成纳米管状结构。在此基础上,考察了溶液稀释、有机溶剂、温度、超声和生物酶等对I3K自组装结构的影响,发现在升高温度、稀释和加入有机溶剂的条件下,自组装结构具有良好的稳定性,而在超声和生物酶处理时自组装结构遭到破坏。随后,以I3K的自组装体作为模板,模拟生物矿化过程,利用其表面赖氨酸残基的导向和催化作用控制矿物在模板表面的生长,在温和条件下制备了二氧化硅纳米材料。考察了反应时间、硅源浓度及种类、溶液pH值等条件对矿化产物形貌的影响,并获得了二氧化硅仿生矿化的最佳实验条件:以2mM的I3K自组装体为矿化模板,采用0.36mM的TEOS为硅源,在pH=9.0条件下进行矿化,能够得到尺寸均一的纳米管状二氧化硅结构,而且纳米管的壁厚可以通过矿化周期进行调整。在此基础上,提出了超短肽(I3K)自组装结构作为模板时纳米二氧化硅的仿生合成机理。
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