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以密度泛函理论为基础的第一性原理计算是材料科学研究的重要方法,可以克服实验上的许多限制,从本质上探讨材料特性。本文采用第一性原理计算的方法对金红石型RuO2、面心立方Ni3Fe及Co掺杂Ni3Fe后形成的三元固溶体的结构与性质进行研究和探讨。采用基于DFT计算方法,对体系体相的结构进行优化,获得了其结构参数和基态总能,并计算出了体系的形成能,研究了它们的电子结构特性。运用层晶(slab)模型,研究了 Ru02、面心立方Ni3Fe及(Cox,Fe1-x)Ni3体系的表面特性。考察了各个体系低指数表面的结构弛豫、表面能和电子结构特性等,得出了各类表面的热力学稳定性与原子化学势的关系,分析了各表面性能差异的内在原因。同时,本文研究了Ni3Fe及(Co0.5,Fe0.5)Ni3体系表面对C原子的吸附特性,以从理论上解释抗积碳性能差异。本文还采用热分解法制备了有序FM-Ni3Fe相,获得了点阵参数的实验值。结果表明:1.通过将计算得到的金红石RuO2、面心立方Ni3Fe点阵参数、电子结构等结构与性质数据与标准卡片和其他研究数值相比,其相对误差值较小。2.对金红石RuO2(110)和(100)表面系统而言,结构弛豫主要发生在最外3-5个原子层,且(100)面弛豫作用总体比(110)强烈。表面能的大小受O原子的化学势的影响,原子数符合化学计量比的(110)-Ob和(100)-O1两个终端面表面能为常数,表面能不受O的化学势的影响。在富O条件下,(110)-Ocus终端面的结构的稳定性最好,在富Ru条件下,(110)-Ob稳定性最好,具有最高的形貌重要性。由表面态密度可见,Ru的4d电子轨道对态密度贡献最大。3.对面心立方Ni3Fe表面系统而言,各个表面结构弛豫主要发生在最外两个原子层,弛豫总体按(110)>(100)>(111)的顺序递减。表面能的大小受Ni原子的化学势的影响,(111)面符合化学计量比,所以表面能不受Ni的化学势的影响。(111)面的结构稳定性最好,具有最高的形貌重要性。从(111)表面态密度可见,Ni的3d电子轨道对态密度贡献最大。掺杂Co后,(Cox,Fe1-x)Ni3体系表面弛豫减弱,表面能有降低趋势,稳定性总体变强。4.对Ni3Fe及(Co0.5,Fe0.5)Ni3体系表面对C原子的吸附计算,获得了C原子的稳定吸附位,通过吸附能的计算表明,C原子在(Co0.5,Fe0.5)Ni3体系(111)面吸附没有在Ni3Fe(111)稳定,更直观地解释了 Co掺杂后抗积碳性能更好的原因。