Y2O3对火法合成HA动力学的影响研究

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羟基磷灰石(Ca10(PO4)6(OH)2,HA)是脊椎动物的骨骼和牙齿的主要成分。人体骨中的矿物相由羟基磷灰石(HA)结合少量稀土、碳酸根、氟、硅、镁等离子组成。在人工合成HA时,有选择地掺入一些其它离子制备出掺杂HA,可使其结构和性能更接近自然骨。本文选用碳酸钙粉末(CaCO3)、二水磷酸氢钙粉末(CaHPO4·2H2O)、氧化钇粉末(Y2O3)作为原料,制备出包套式粉末扩散偶,采用火法合成的方法制备HA生物陶瓷。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)及能谱(EDX)等分析手段研究了添加和不添加Y2O3的试样在不同烧结温度、不同保温时间处理后的物相组成和成分分布;根据菲克第二定律,采用误差函数解对Ca在不同条件下的扩散系数进行了计算,进而探讨了Y2O3对Ca元素扩散动力学的影响规律。研究结果表明:①本课题将粉末原料直接压制成环形包套式扩散偶,通过合理配置CaCO3和CaHPO4·2H2O在烧结过程中的收缩率来增强高温下的界面结合力,增大了粉体的界面接触面积,提高了粉末复合体的烧结质量。并为其界面扩散与结合研究提供了可能。②Y2O3能够促进HA的反应合成。在相同的烧结温度和保温时间下,含Y2O3试样中HA的XRD特征峰的积分面积加和值比未添加者的值大。③在烧结温度为1150oC的情况下,Y2O3参与了固相反应。当保温时间达到2h时,生成了CaY2O4;保温6h后生成了Ca9Y(PO4)7等物相。而烧结温度为1000 oC时,在保温12h后,Y2O3才参与反应,生成Ca3Y(PO4)3 ,其余固相反应所形成的新相只有HA。④1150oC烧结时,固相反应合成的HA会发生分解,而Y2O3的加入延缓并抑制了其分解。未添加Y2O3的试样,保温2小时后就发生HA的分解,而添加Y2O3的试样,保温4小时后才出现HA的分解产物Ca4P2O9。随着保温时间延长,两种试样中的HA特征峰的积分面积加和值降低,同时Ca4P2O9特征峰的积分面积加和值增大;但是添加Y2O3试样的HA衍射峰始终较未添加者高,而Ca4P2O9的峰值较未添加者低。1000 oC烧结时,没有发生HA的分解。⑤从扫描电镜对试样界面的形貌分析可以看到,烧结温度为1150oC和1000 oC的情况下,随着保温时间的延长,试样界面的固相反应区域的宽度随保温时间延长而增加。在同样的烧结温度和保温时间下,添加Y2O3增大了固相反应区的宽度。⑥利用菲克第二定律和误差函数解计算了1000oC时Ca的扩散系数,发现Y2O3增大了Ca元素的扩散系数。未添加Y2O3的试样中Ca元素的扩散系数为1.8×10-12cm2/s,而添加Y2O3试样中Ca元素的扩散系数为4.6×10-11 cm2/s。当烧结温度为1150oC时,固定界面的扩散模型不再适用。
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