基于LDHs的甲烷催化燃烧过渡金属复合氧化物催化剂的制备及性能研究

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甲烷是一种典型的温室气体,单位分子的甲烷致温室效应是二氧化碳的25倍左右。低浓度的甲烷,因为热值偏低,在实际情况中较难作为能源直接利用,而排放进入大气中则会造成温室效应。对于低浓度甲烷的净化及利用,催化燃烧技术因其操作温度低、能耗小等优势,引起了研究领域众多的关注。提高催化剂的低温活性、热稳定性以及经济性是该技术的关键难点。水滑石(LDHs)基催化剂作为一类新兴的催化剂材料凭借其在比表面积、热稳定性和分散性的优势,也成为催化氧化材料开发的热点。本文将Mn、Co等过渡金属引入Mg-Al-LDHs制备用于甲烷催化燃烧的催化剂,再通过一系列表征对催化剂催化氧化行为进行了一些探讨。首先,本文采用恒定pH共沉淀法将不同含量的Mn逐步替代LDHs中三价离子Al3+,经灼烧后制备出了Mg6MnxAl2-xLDO (x=0,0.5,1.0,1.5,2.0)系列催化剂,并考察了其甲烷催化燃烧的活性。实验结果表明,随着Mn掺杂量的提高,催化剂活性不断提高,当Mn完全取代Al时催化剂的活性最佳,T90达到530℃。对催化剂的表征研究显示,催化剂主要以尖晶石形式存在,随着Mn含量的提高虽然催化剂的比表面积下降,但是总体还原能力在不断的提高,这是其活性上升的主要原因。随后,本文还考察了Co和Zn作为二价阳离子替换LDHs的Mg2+制备了相应的催化剂,结果表明Co的引入对活性提升的效果最佳。然后,基于前面的研究结果,本文将Co和Mn分别替代LDHs中Mg2+和Al3+制备出一系列CoxMg6-xMn2LDO (x=1.5,3.0,4.5,6.0)催化剂,考察并筛选具有最佳反应活性的催化剂。实验结果表明,当Co/Mg=3:1时,催化剂活性最高,其T90接近485℃。通过一系列表征分析发现,Co的掺杂有利于进一步提高催化剂的还原能力,但是Mg的存在也必不可少。Mg的存有利于提高催化剂活性物质的分散性,减少催化剂的比表面积的下降程度,并可以保证一定表面活性氧的含量,同时也可能促进甲烷中C-H键的断裂。
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