功能化壳聚糖微球的制备及其吸附性能研究

来源 :沈阳理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mustang2001
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废水中的重金属问题是当前最严重的环境问题之一,由于重金属离子在自然界难以分解,而且具有生物累积性,对人类的健康产生了严重的危害。因此,从废水中去除重金属离子具有重要意义。本文采用离子印迹技术,戊二醛为交联剂,将壳聚糖分别与羧甲基纤维素和氧化石墨烯进行复合,共制备了两种不同的壳聚糖吸附剂,用于溶液中Cu2+的富集、分离和回收。具体的研究内容分为以下2个方面:(1)制备了壳聚糖/羧甲基纤维素复合微球(简称CS/CMC),通过单因素和正交试验,优化出CS/CMC的制备条件。由SEM图像可知,CS/CMC为球型,平均直径约为60 um,表面有大量的沟壑和凸起。根据XRD和EDX对CS/CMC的结果分析可知,CS/CMC已经成功地复合了Fe3O4,红外光谱图的结果表明,CS/CMC中含有CS、CMC和Fe3O4。通过对比吸附前和吸附后的红外光谱图,壳聚糖上的-NH2和-OH参与了CS/CMC对铜的螯合反应。实验对CS/CMC的吸附性能进行研究,结果表明:Cu2+溶液的初始浓度为200mg/L,p H为5.23,吸附剂用量为0.05 g,反应时间为2 h,在常温下吸附量可达121.3 mg/g。通过对吸附热力学进行研究,CS/CMC吸附Cu2+的的反应过程更符合Langmuir吸附等温线,属于单分子层化学吸附过程。通过计算热力学函数焓变、熵变和吉布斯自由能的,发现CS/CMC对Cu2+的吸附是自发的、吸热的、无序的、由熵变控制的过程。吸附动力学实验结果表明,CS/CMC吸附Cu2+的反应过程更加符合准二级动力学,而且受化学反应控制。通过选择性实验可知,CS/CMC的选择性系数K要远远高于非印迹壳聚糖微球。(2)制备了壳聚糖/氧化石墨烯复合微球(简称CS/GO),通过单因素和正交试验得到最佳制备条件。由扫描电镜(SEM)图像可知,CS/GO为球型,平均直径约为60 um。根据XRD对CS/GO的结果分析可知,CS/GO已经成功地复合了Fe3O4;由红外光谱图可知,CS/GO中含有CS、GO和Fe3O4。对CS/GO的吸附性能进行研究,最佳吸附条件为:Cu2+的初始浓度为300 mg/L,CS/GO的用量为0.05g,吸附时间为2 h,常温下吸附量为133.2 mg/g。吸附热力学研究表明,低浓度的Cu2+吸附反应过程更加拟合Langmuir吸附等温线,属于单分子层化学吸附过程,高浓度的Cu2+吸附过程更加拟合Freundlish吸附等温线,既有单分子层化学吸附过程,又有多分子层化学吸附的过程。由热力学函数焓变、熵变和吉布斯自由的计算可知,CS/GO对Cu2+的吸附是自发的进行的,是一个吸热的、无序的过程。对吸附动力学进行研究,CS/GO吸附Cu2+的过程更加符合准二级动力学模型,这一过程被化学反应所控制。选择性实验中,CS/GO的选择性系数和相对选择性系数均比非印迹壳聚糖/氧化石墨烯复合微球要高。CS/GO再生性能好而且重复使用性能高,重复使用7次后,仍保持了较高的吸附量容量。
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