【摘 要】
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本论文采用水热法和化学气相沉积法,以钴基金属有机框架材料(Co-MOFs)为基础,制备了钴衍生物复合二硫化钼(MoS2)并掺杂氮化碳(g-C3N4)的复合材料(Co3O4/mC@MoS2@g-C3N4)、多孔钴铁普
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本论文采用水热法和化学气相沉积法,以钴基金属有机框架材料(Co-MOFs)为基础,制备了钴衍生物复合二硫化钼(MoS2)并掺杂氮化碳(g-C3N4)的复合材料(Co3O4/mC@MoS2@g-C3N4)、多孔钴铁普鲁士蓝(CoFe PBA)硒磷化复合材料(CoxFe1-x-Se-P)和氟掺杂钴镍双金属有机框架材料(CoNi-MOF)衍生物复合材料(CoOxNiOy@mC700-F)。研究了三种材料的电催化性能,包括析氢反应(HER)、析氧反应(OER)和氧还原反应(ORR),并进一步对后两种材料电催化全分解水的性能进行了研究。主要包括以下三个方面:1、采用常温搅拌及原位生长法,在制备Co-MOFs的过程中加入MoS2纳米片和三聚氰胺(MA)合成了Co-MOFs@MoS2@MA复合材料,在氮气保护下经过550℃煅烧得到Co3O4/mC@MoS2@g-C3N4复合材料。电催化测试结果表明Co3O4/m C@MoS2@g-C3N4具有良好的HER和ORR性能,起始电位分别是31 mV和0.89V,塔菲尔斜率分别为66和84 mV·dec-1。表明了可将该材料用于燃料电池。2、首先通过水热法制备得到中空结构的CoFe普鲁士蓝,并进一步对其硒化和磷化处理,由高温煅烧得到介孔CoxFe1-x-Se-P复合材料。通过对该材料的HER和OER催化性能研究发现,当其电流密度达到10 mA·cm-2时所需过电位分别为172.5和144.2mV,塔菲尔斜率分别为58和106 mV·dec-1。在此基础上,在碱性溶液中对其进行了全分解水测试,ΔE值为1.66 V,接近于Pt/C催化剂的1.63 V。表明该材料是一种性能优异的电催化全分解水催化剂。3、通过水热法制备了双金属CoNi-MOFs,进行F掺杂处理,经过不同温度的煅烧,得到了具有优异的HER和OER性能的CoOxNi Oy@mC700-F复合材料,起始电位分别为25.4 mV和1.11 V,塔菲尔斜率分别为29和78 mV·dec-1。并将其在碱性体系下进行全分解水测试,ΔE值为1.81 V。研究结果表明杂原子的引入以及高温煅烧处理有利于提高材料的催化性能。本论文的研究进一步拓展了钴基催化剂的应用范围,为开发高效稳定的电催化剂提供理论基础。
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