氯酚类化合物毒性大,在环境中长期残留,降解周期长,很难从环境中除去,用常规处理方法难以使其有效降解,现有电化学方法及装置处理不充分,容易引起二次污染。本文采用Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极和Ti/lrO2/RuO2阳极,在三电极电解体系下对4-氯酚的降解效果及机理进行了研究。采用改进的Hummer法制备的氧化石墨为载体,光还原法制备不同含量不同比例的金属/石墨烯催化剂,利用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X光电子能谱和原子力显微镜分析表征,结果表明在20为39.3°左右处出现Pd的特征衍射峰,在2θ为44.60左右处出Fe的特征衍射峰,原子晶格间距符合,1 wt%Pd/石墨烯、1 wt%Fe/石墨烯、Pd-Fe(0.5wt%-0.5wt%)/石墨烯催化剂厚度约为1.2 nm,金属粒径均小于7 nm且在石墨烯表面成功均匀负载,利用电化学性能测试(循环伏安曲线、差分脉冲伏安曲线、电流-时间曲线),得出在充氧气条件及碱性条件下,在电位为-0.35 V附近出现氧气还原峰,且衰减速率快,稳定电流大,峰形明显,具有较强氧化性能,其中Pd-Fe(0.5 wt%-0.5 wt%)/石墨烯催化剂氧化性能最优,且在电位为-0.036 V附近出现吸附氢反应的还原峰,还原性能最优,故优选出Pd-Fe(0.5 wt%-0.5wt%)/石墨烯催化剂。以Ti/IrO2/RuO2为阳极,优选出Pd-Fe(0.5wt%-0.5wt%)/石墨烯催化剂制备的Pd-Fe/石墨烯多功能催化电极为阴极,在设计的双阴极单阳极的三电极体系下对4-氯酚进行降解。采用单因素法及响应面法中心组合设计,研究电解质浓度、电流密度、初始pH、反应时间等因素对降解效率的影响,得出在初始pH为7,电解质浓度为0.03 mol/L,电流密度为25 mA/cm2,通气方式采用前60min通氢气后60min通空气的条件下,降解效果最好。对降解反应进行一级反应动力学研究,得出总的电催化动力学方程为k=e-6.503C0877M-0.762,说明在初始pH为7时,适当提高电流密度的值或减小电解质浓度的值可以提高4-氯酚的转化率。在最佳降解条件下,运用紫外光谱扫描、高效液相色谱、离子色谱等对4-氯酚降解效率及产生的中间产物进行分析研究,并与两电极体系进行比较,得出在最优条件下进行降解,阴阳极室中的4-氯酚转化率最后分别达到95.8%(阴极1)95.7%(阴极2)和96.5%(阳极),TOC去除率分别达到93.1%(阴极1),92.4%(阴极2)和90.4%(阳极),4-氯酚的脱氯率为93.7%。相比两电极体系来说,其整体降解效果都有了一定的提高。降解反应先发生脱氯反应,生成苯酚,接着被氧化为对苯二酚和苯醌,随后开环生成反丁烯二酸等短链有机酸,继续发生氧化作用,生成甲酸、乙酸等小分子酸,最后被彻底降解生成二氧化碳和水。