单壁碳纳米管（SWCNT,Single-Walled Carbon Nanotubes）具有优异的电学性质,在众多领域中具有巨大的潜在应用价值。由于化学气相沉积法能够大量制备具有较高质量的SWCNT,所以已成为制备SWCNT的主要方法。但直至目前,实验中仍无法制备具备单一手性的SWCNT,原因是其生长受众多因素的影响,比如:压强,碳源,温度,催化剂等,这其中催化剂是制备单一手性SWCNT的最关键因素。本文基于密度泛函理论,系统研究了以下两部分内容:一、Fe、Co、Ni混合团簇磁性的密度泛函研究:基于13原子二十面体结构,采用密度泛函方法系统计算研究了Fe、Co、Ni单质及二元混合团簇的磁性。发现有限温度下团簇磁性随结构畸变的敏感性随Fe、Co、Ni顺序逐渐减弱,同时发现二十面体结构Fe13及Co13均具有不同磁矩的近简并低能态。对FeNi及CoNi混合团簇、其磁矩随组分的变化不存在反常现象,但对于FeCo混合团簇、其磁矩随组分的演化行为存在个别反常现象。我们认为:这种反常现象能够对FeCo非晶合金中的实验观测结果提供原子分子层面的微观理论解释。二、Co基混合金属团簇催化生长SWCNT结构调控的第一性原理研究基于二十面体（Ih）对称性的Co55团簇,使用单原子M（M=Mo、Pt、Ru、W、Cu）替换掺杂Co55团簇中表面位（t,top）或中心位（c,center）的Co原子,形成混合金属催化剂:Co54M1t以及Co54M1c。并将扶手椅型（5,5）-SWCNT和锯齿型（10,0）-SWCNT以顶位和桥位分别吸附于Co55及Co54M1t/c表面。发现相对Co55而言,Co54M1t/c对（5,5）-SWCNT具有明显的结构调控作用;而对（10,0）-SWCNT几乎不具有结构调控作用。对比不同催化剂与不同手性SWCNT的相互作用表明:Co54Pt1t对（5,5）-SWCNT的吸附性能最强、Co54W1t对（10,0）-SWCNT的吸附性能最强,且这两种催化剂的吸附性能均高于Co55。本研究工作对不同手性SWCNT的合成具有一定的启示作用。