锂硫电池对于新兴的电动汽车行业来说是最有前景的储能器件之一,但是由于高阶多硫化锂易溶解于电解液,进而扩散到负极与金属锂发生反应,引起穿梭效应致使锂硫电池的循环稳定性差。为了提高锂硫电池硫的循环稳定性,缓解多硫化锂向负极扩散非常重要。所以,本论文主要基于正极材料、隔层、隔膜等关键材料的修饰来提高锂硫电池的电化学性能,同时研究其作用机制。1.类毛虫状石墨烯堆垛效应限域硫及其在高性能锂硫电池中的应用:用可重堆垛的类毛虫状石墨烯作为硫的基质材料,该石墨烯能够在溶液中高度膨胀并且在干燥后能够因范德华力作用而紧密地重新堆垛。单质硫在石墨烯重新堆垛的过程中被封装限域其中。类毛虫状石墨烯与硫在155℃干燥后,硫的质量分数为63.8%,获得高负载石墨烯-硫复合正极材料。石墨烯-硫正极具有良好的倍率性能,当电流密度分别为167.5,335,837.5,1675 mAg^-1时,比容量对应为708,582,470,400 mAhg^-1。在电流密度为1675 mAg^-1下,循环长达200圈,每圈容量衰减率仅为0.16%,表现出良好的循环稳定性。此外,通过密度泛函理论（DFT）研究了类毛虫状石墨烯的重堆垛作用在限域可溶性多硫化锂的潜在机理,清楚地解释了石墨烯如何通过重堆垛作用固定可溶性多硫化锂,从而改善锂硫电池的循环稳定性。2.酸化碳纳米管纸原位生长固体电解质提高锂硫电池循环寿命:使用酸化碳纳米管纸（ACNTP）诱导1,3-二氧戊环/乙二醇二甲醚（DOL/DME）醚类电解液,原位聚合生成离子选择性固体阻隔层和密封正极侧可溶性的多硫化锂活性材料,从而提高锂硫电池的电化学性能。在1675mAg^-1高电流密度下,锂硫电池利用上述的选择性固体阻隔层,其初始比容量为683mAhg^-1,并且在400次循环后仍能保持454mAhg^-1的放电容量,容量衰减率为每圈0.1%,库仑效率高达99%。实验表征和理论模型表明,原位聚合的固体阻隔层阻碍溶解的多硫离子在正负极间的扩散,同时允许Li⁺双向传输,缓解了穿梭效应,提高了循环性能。固体电解质阻碍层柔软和粘稠的特性使其成为良好的密封剂,在硫正极表面形成封闭的电解液储存室。3.碳纳米管纸-二氧化钛复合材料作为多功能阻隔层用于锂硫电池:通过设计碳纳米管纸/二氧化钛作为锂硫电池的多功能隔层,可以有效地减少硫活性材料的损失和缓解多硫化锂扩散到负极,从而提高锂硫电池的循环稳定性。含有高达70%硫的活性炭/硫正极在0.5 C的电流密度下,循环250圈,表现出稳定的循环性能和高库仑效率（⁹9%）。碳纳米管纸和二氧化钛的协同效应改善了锂硫电池的电化学性能:隔层的物理阻碍,Ti-S、S-O化学键的形成产生化学吸附以及二氧化钛和多硫化锂形成其他独特的相互作用。4.多功能涂覆隔膜提高硫锂电池的循环性和安全性:低电子导电率硫的实际利用率低,锂金属负极的枝晶生长和可溶性多硫化锂的穿梭效应等问题阻碍了锂硫电池的实际应用。我们通过在商业化的聚丙烯隔膜上涂覆一层纳米级TiO₂和炭黑复合材料制备新型功能隔膜,可以将多硫化锂限制在正极侧,形成正极电解液储存室,同时阻挡负极锂枝晶的生长。使用该隔膜的硫锂电池在0.5 C的电流密度下,其初始容量高达1206 mAhg^-1,每个循环的容量衰减率仅为0.1%。进一步通过理论模型和实验揭示了该⁷μm厚涂层的催化作用和优异的枝晶阻挡能力。5.基于纳米氮化钛的功能隔膜提高锂硫电池的循环性能:我们通过在商业化的聚丙烯隔膜上简单纳米涂覆得到氮化钛-炭黑功能隔膜。在0.5 C电流密度下,使用该新型功能隔膜的锂硫电池表现出了高的比容量935 mAhg^-1,展示出超过1000圈的长循环性能,每圈的容量损失率仅为0.06%。通过电化学分析和理论模拟计算,我们进一步研究了该新型隔膜在锂硫电池中的作用机理。