利用拜耳法赤泥制备新型低钙胶凝材料是赤泥大规模资源化利用最有前景的方向。本文以拜耳法赤泥为主要原料（利用率>50%）制备了一种新型低钙胶凝材料,研究了此低钙胶凝材料在水化条件下、碳化养护条件下、碳化养护和后续水化养护共同作用下的凝结硬化过程及硬化机理,基于碳化反应热建立了此胶凝材料的碳化反应动力学模型,揭示了碳化养护提高此胶凝材料凝结硬化性能的机理。具体的研究结果如下:1.利用拜耳法赤泥和石灰石为原料在1200℃煅烧制备了一种新型低钙胶凝材料,该胶凝材料以硅酸二钙（C₂S）、铁铝酸四钙（C₄AF）和七铝酸十二钙(C₁₂A₇)为主要矿物,提出了该体系胶凝材料的配料计算方法,揭示了该胶凝材料的矿物形成过程。拜耳法赤泥中的碱能稳定高温介稳态的硅酸二钙矿物晶型（α-C₂S）,但是大部分碱主要固溶在C₁₂A₇矿物中。低钙胶凝材料中各矿物的形貌和分布如下:C₂S主要为椭圆形,C₄AF为针状颗粒,C₁₂A₇填充在C₂S和C₄AF中间。低钙胶凝材料能够水化凝结硬化,其水化硬化过程为:水化早期主要为C₄AF和C₁₂A₇矿物水化生成水化钙铝榴石（C₃AH₆）和氢氧化铝（AH₃）凝胶,水化产物呈箔片状,产物间不致密,硬化体孔隙率较大,水化后期C₂S能够与早期水化形成的C₃AH₆和AH₃凝胶反应生成含硅水化铝酸钙（C₃ASH₄）,致密度有所提高,但是最终水化硬化体的抗压强度不高,且水化产物中没有氢氧化钙（CH）生成。2.碳化养护能够显著提高此胶凝材料的早期硬化性能,室温下,各单矿碳化反应的热力学顺序为:C₁₂A₇>C₄AF>C₂S;C₁₂A₇矿物碳化温升最大,C₄AF矿物次之,C₂S矿物碳化温升最小;三种矿物的碳化程度排序如下,C₁₂A₇>C₄AF>C₂S,与各单矿的碳化反应活性一致。设计了测试材料碳化反应热的等温量热仪器,建立了C₂S矿物的碳化反应动力学模型;C₂S的碳化反应分为三个阶段,不同阶段受不同反应过程控制。研究了水灰比、二氧化碳压力等条件对硅酸二钙碳化反应过程的影响规律。碳化前2h内碳化反应速率很大,随后碳化反应速率大大下降,可以在24h内达到较高的反应程度,通过控制合适的碳化条件,短期碳化养护就能达到显著提高此胶凝材料早期硬化性能的目的。3.C₂S主要的碳化产物为碳酸钙晶体（CaCO₃）和高度聚合的二氧化硅凝胶（SiO₂）,且碳化产物主要在前2h内大量生成;碳化养护后,未反应的C₂S颗粒被SiO₂凝胶包裹,CaCO₃晶体填充在颗粒孔隙之间,形成了致密的硬化体结构。C₄AF和C₁₂A₇矿物的碳化产物为CaCO₃、氢氧化铝凝胶（AH₃）和氢氧化铁凝胶（FH₃）,虽然能迅速生成较多的碳化产物,但是碳化产物之间粘结较差,均低于C₂S矿物的碳化硬化性能。在三元复合低钙胶凝材料体系中,C₂S碳化后能够形成硬化体的网络骨架,适当含量的C₁₂A₇、C₄AF能够进一步优化C₂S单矿体系所形成硬化体的微观结构,具有比C₂S单矿体系更高的力学性能。低钙胶凝材料的主要碳化产物为CaCO₃、SiO₂凝胶、AH₃和FH₃凝胶,形成了致密的硬化体结构,这也是此低钙胶凝材料碳化养护后具有较高早期力学性能的主要原因。4.碳化养护不仅能够快速提高此低钙胶凝材料的早期强度,而且继续水化养护时后期强度能够显著增加,碳化养护能显著增强此低钙胶凝材料的硬化性能。碳化养护后的试块中未碳化的矿物能够继续水化,反应产物主要为CaCO₃、SiO₂凝胶、AH₃和FH₃凝胶以及少量的C₃AH₆和水化碳铝酸钙（C₃A·CaCO₃·11H₂O）,相比水化硬化的水化产物有较大差别。碳化养护后低钙胶凝材料形成了致密的硬化体结构,继续水化养护后硬化体微观结构能够进一步致密。相比水化养护的试块,碳化养护的试块,其孔隙率和总孔体积都显著降低;且对碳化养护的试块继续水化养护时,其孔隙率和总孔体积能够进一步降低。碳化养护后形成的产物具有更高的致密度和弹性模量,且碳化后继续水化养护后反应产物的弹性模量能够进一步提高。碳化养护增强低钙胶凝材料硬化性能的机理为:（1）改变了反应产物的类型,生成了较多的CaCO₃晶体和凝胶等产物,特别是较高聚合度的SiO₂凝胶,形成了网络骨架,提高了胶结能力;（2）改变了反应产物的微观形貌及分布情况,碳化养护后箔片状水化产物消失,生成了致密的CaCO₃和凝胶等碳化产物,碳化产物紧紧包裹在未碳化颗粒表面且碳化产物间紧密粘结,微观致密度明显提高;（3）明显降低了硬化体的孔隙率和总孔体积;（4）提高了产物的胶结能力,产物的弹性模量明显提高。以上研究结果将为大规模利用拜耳法赤泥制备新型低钙胶凝材料及其在预制构件中的应用提供一些理论和技术指导。