T型沸石膜的制备及其稳定性研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:szweixian
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渗透蒸发技术是一种高效节能的高新技术,广泛应用于有机物脱水过程。沸石分子筛膜由于其优良的化学稳定性、机械强度大、耐腐蚀性等诸多优点成为渗透蒸发膜技术首选的膜材料。工业上有机物脱水过程往往发生在酸性条件下,具有高亲水性的NaA沸石膜在酸性条件下极不稳定,容易发生脱铝而失去分离性能,而T型沸石膜亲水性略低于NaA沸石膜,但耐酸性好,因此,T型沸石膜的研究得到广泛关注,为此探索出高性能T型沸石膜成为研究热点。本实验旨在合成出高性能的T型沸石膜,并探究其水热稳定性及耐酸稳定性。主要研究成果如下:1.采用自行合成的不同尺寸的T型沸石分子筛作为晶种,修饰载体表面缺陷,诱导晶体成膜,在大孔α-Al2O3载体管上制备出高质量的晶种层,研究了无氟条件下Si/Al摩尔比对T型沸石膜分离性能的影响。在n(SiO2)/n(Al2O3)=20:1时,75°C下分离90wt.%IPA/H2O的渗透通量达2.78 kg·m-2·h-1,分离因子大于1000。2.在清液体系中,通过添加氟盐,制备高性能T型沸石膜,并考察氟盐类型、氟盐含量对T型沸石膜的影响。结果表明,在n(3NaF:1KF)/n SiO2=0.25条件下合成的T型沸石膜具有良好的渗透蒸发性能,在75°C下,分离90wt.%IPA/H2O和90wt.%EtOH/H2O体系,渗透通量分别为4.06 kg·m-2·h-1和2.30 kg·m-2·h-1,分离因子分别为10591和3539,而且该条件下合成的T型沸石膜具有良好的重复性。3.探究了T型沸石膜的生长规律。晶化时间为1h时,晶种整齐的排列在载体表面,无明显生长现象;晶化时间为2h时,晶体开始出现外延生长及晶体间相互消溶现象;晶化时间延长至3h,晶体快速生长成棒状结构,晶体外延生长占主导作用;延长晶化时间至4h,晶体生长成均一致密的膜层,含氟条件下晶体生长速率较无氟条件下更快。4.对比了含氟条件下,Si/Al摩尔比对T型沸石膜分离性能的影响。可以看出,含氟条件下合成的T型沸石膜具有更高的分离性能,在75°C下分离90wt.%IPA/H2O,渗透通量均达3.50 kg·m-2·h-1以上,分离因子大于2000。5.基于以上探索合成出的高性能T型沸石膜,对其分别进行分离90wt.%IPA/H2O和90wt.%EtOH/H2O的水热稳定性研究,并在pH=3的酸性环境下研究其耐酸稳定性。研究结果表明,n(3NaF:1KF)/n SiO2=0.25条件下合成的T型沸石膜在长时间渗透蒸发测试过程中表现出良好的水热稳定性及耐酸稳定性。
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