锂离子电池正极材料LiFePO4的制备及改性研究

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自上世纪九十年代以来,随着各种便携式电子产品日益普及,锂离子电池得到了飞速发展。能源危机及现代科学技术的快速发展也在一定程度上促进了对锂离子电池更高性能的需求。其中,橄榄石型结构的Li FePO4正极材料具有较高的理论容量,良好的循环性能,丰富的原料来源,低廉的成本,良好的安全性能以及对环境友好等优势,得到了广泛研究。但是,由于LiFePO4材料本身晶体结构的限制,导致其电子电导率和锂离子扩散系数低,严重影响了这种材料的放电倍率特性,限制了商业应用。因此,合成工艺上的优化和改性方面的研究对于改善LiFePO4的电子电导率和锂离子扩散系数具有深远的意义。通常,提高Li FePO4电化学性能的途径包括:减小材料颗粒尺寸,添加导电剂,掺杂金属离子等。本文以Li FePO4为基质,分别用高温固相烧结法合成了Li FePO4、LiFePO4/G(G:石墨烯),溶胶-凝胶法合成了Li0.99Nb0.01Fe0.97Ti0.03PO4/G的样品,利用XRD、SEM、充放电测试、循环伏安测试和交流阻抗等测试手段研究了表面石墨烯包覆和高价金属阳离子掺杂对LiFePO4材料电化学性能的影响。实验通过表面石墨烯包覆对LiFePO4材料进行改性研究,可以发现,包覆的石墨烯不仅能增加Li FePO4颗粒的导电性,而且能抑制其晶粒的长大,使LiFePO4/G材料的颗粒尺寸减小、颗粒形貌规则并且分布更加均匀。通过不同石墨烯包覆量对Li FePO4/G材料电化学性能的影响,表明石墨烯包覆量为8 wt.%的材料性能最佳,在0.1 C电流密度下的首次放电比容量可以达到164 mAh/g。在包覆石墨烯的条件下,采用溶胶凝胶法制备了Nb5+和Ti4+共掺杂的Li0.99Nb0.01Fe0.97Ti0.03PO4/G正极材料。从XRD的分析结果来看,掺杂后的LiFePO4还是橄榄石型晶体结构,晶型完整。SEM结果显示,掺杂可在一定程度上细化颗粒。经过石墨烯包覆和掺杂的双重改性后,不仅初始容量和库仑效率高,而且倍率性能优异,材料的电化学性能得到很大提高。因此,Nb和Ti共掺杂是Li FePO4正极材料改性的有效途径。
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