【摘 要】
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NOx已经成为我国第一大酸性气体污染物,NOx污染会导致人类呼吸系统疾病、光化学烟雾、酸雨和雾霾等。目前脱除NOx最常用的方法是氨选择性催化还原法,其核心在于脱硝催化剂的
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NOx已经成为我国第一大酸性气体污染物,NOx污染会导致人类呼吸系统疾病、光化学烟雾、酸雨和雾霾等。目前脱除NOx最常用的方法是氨选择性催化还原法,其核心在于脱硝催化剂的开发。本论文重点研究一种适用于燃煤锅炉尾气的低温脱硝催化剂。在本文中,进气组成为:NO含量为500ppm,NH3含量为500ppm,O2含量为3%,其余为平衡气体N2,空速为20000h-1。首先以γ-Al2O3为载体,确定了MnO2最佳负载量为10%,焙烧温度为500℃。添加助剂金属Ce能显著提高催化剂的低温脱硝活性,当Mn:Ce摩尔比为4:1时,催化剂的低温脱硝活性相对较高。当Al2O3载体掺杂ZrO2后,ZrO2掺杂的越多,低温脱硝活性越好。当以纯ZrO2作载体时,催化剂的低温脱硝效果最好。在90℃时,NOx转化率即可接近100%,NOx转化率>90%的温度区间为最大(80220℃),NOx最高转化率达99.9%。稳定性实验表明,Mn-Ce/ZrO2催化剂具有很好的活性稳定性,但其抗硫性能相对很差。Ce-ZrO2载体是三效催化剂中的常用载体。在本文中,用共沉淀法制备了Ce-ZrO2、Ce-TiO2、Ce-SiO2、Ce-Al2O3四种载体,然后用浸渍法负载10wt.%的MnO2。实验表明,低温脱硝活性相对最好的是Mn/Ce0.5Zr0.5催化剂,其NOx转化率>90%的温度区间最宽(90210℃),NOx最高转化率相对最高,达99.4%,其低温脱硝活性与Mn-Ce/ZrO2催化剂基本相同。稳定性实验表明,Mn/Ce0.5Zr0.5催化剂具有很好的活性稳定性,其抗硫性能比Mn-Ce/ZrO2催化剂要好。本文制备了3mm圆柱形成型脱硝催化剂,考察了制备工艺对催化剂脱硝性能的影响。实验发现,当胶溶剂为0.07硝酸(胶溶剂的质量与特种拟薄水铝石粉的质量比)时,催化剂的活性相对较好,但是成型后催化剂的活性要比未成型前低很多。载体中加入ZrO2结构助剂以后,催化剂的平均侧压强度都有所增加,但低温脱硝能力增强的程度有限,还需要在后续的工作中继续对成型催化剂进行改性。
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