二维有机-无机杂化钙钛矿的结构相变及光电性能研究

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有机-无机杂化钙钛矿材料具有独特的性质和结构多样性,不仅在结构上结合了有机部分和无机部分的特点,而且在物理性质等方面也同时兼具有机部分和无机部分的优点,使其同时具备热稳定性高、可塑性强、半导体性和光学性能等特点,因此受到广泛的关注,具有非常广阔的应用前景。近年来,有机-无机杂化钙钛矿相变材料不断地发展,其中具有铁电相变的杂化钙钛矿引起了研究人员的极大兴趣;此外,有机-无机杂化钙钛矿作为高性能的光伏器件出现后,在光电器件领域中表现出巨大的潜力,并且在一系列光电子器件方面取得了突破。本文以1,6-己二胺、环己甲胺、氯乙胺、碘乙胺和二甲胺等有机胺合成了七种有机-无机杂化钙钛矿,并对其晶体结构、光学性能、介电响应以及半导体光电特性等进行了较系统的研究。本论文的主要研究内容如下:(1)基于1,6-己二胺合成了化合物(H3NC6H12NH3)(CH3NH3)Pb2Br7(1)。在对化合物1进行介电测试时,我们发现在温度升高到325 K附近时介电常数开始出现明显异常,并呈现出“台阶型”的变化趋势,这表明在温度变化的过程中其结构发生了变化。此外,差示扫描量热(DSC)测试结果证实了化合物1在升降温的过程中发生了结构相变,并且我们通过单晶结构分析,进一步证实了有机阳离子的有序-无序转变是诱导相变产生的主要原因。此外,我们还以氯乙胺环己甲胺作为有机基元,组装合成了两例具有铁电相变的有机-无机杂化钙钛矿材料:(ClCH2CH2)PbBr3(2)和(C6H11CH2NH3)3Bi2Br9(3)。化合物2和3介电常数变化趋势为“峰型”,这种介电常数的异常变化表明其可能具有铁电特性,通过晶体结构分析,我们发现它们的晶体空间群分别从C2/c转变为Cc和Pnma转变为Pna21,属于铁电相变的空间群变化。(2)基于碘乙胺、二甲胺和1,6-己二胺合成了四种二维层状钙钛矿化合物:(ICH2CH2NH32PbBr4(4)、(BrCH2CH2CH2NH32(CH3NHCH3)Pb2Br7(5)、(CH3CH2CH2CH2CH2NH32(CH3NHCH3)Pb2I7(6)、(H3NC6H12NH3)CsPb2Br7(7)。对化合物4、5、6和7的光学带隙、导电性和光电响应等特性进行了测试,发现他们都具有比较优异的光电探测性能。其中我们成功获得了首例含有无机离子的Dion-Jacobson(DJ)型有机无机杂化钙钛矿7,并应用于偏振光电探测,其独特的偏振响应源于其自身结构的各向异性,该化合物表现出优异的光电响应和稳定性,在光电探测、偏振光检测等领域具有潜在的应用价值。
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