功能化4,2′:6′,4″-三联吡啶锌(Ⅱ)配位聚合物的超分子异构、超分子手性与荧光性质研究

来源 :汕头大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:zyxneu
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本论文致力于构建基于卤化锌和功能化4,2’:6’,4"-三联吡啶的低维配位聚合物体系。该体系的合成调控策略分为两类:内核设计和外部影响。内核设计分为三个部分:具有四面体配位构型的ZnII作为中心离子;4’位功能化的4,2’:6’,4"-三联吡啶(简称L)作为桥联配体;卤素离子X? (X = Cl, Br, I)作为端基辅助配体。外部影响主要通过调节溶剂极性和官能团来实现。本文共报道17个低维配位聚合物,均符合[ZnX2(L)]n的结构通式。利用该体系化学组分和晶体结构相同或相似的特点,我们研究了系列配合物的超分子异构和超分子手性等独特现象,并进一步考察其荧光性质。本论文分为四章。第一章首先简短介绍了配位化学和超分子化学的概念和进展,接着重点介绍配合物的超分子同分异构现象以及构筑超分子手性配合物的方法,并对4,2’:6’,4"-三联吡啶及其衍生物配合物的研究现状进行小结,最后对本论文的选题依据和意义作了阐述。第二章的主要工作是利用4’位功能化了苯基(Lp)、4-甲基苯基(Lt)、4-乙基苯基(Lep)的4,2’:6’,4"-三联吡啶,分别与卤化锌在溶剂热条件下,合成和表征了七个配合物:[ZnCl2(Lp)]n (1)、[ZnBr2(Lp)]n (2)、[ZnCl2(Lt)]n (3)、[ZnBr2(Lt)]n (4)和(5)、[ZnCl2(Lep)]n (6)、[ZnBr2(Lep)]n (7)。除了配合物4是结晶于手性空间群P3121的一维螺旋链结构外,其余六例配合物均为结晶于非手性空间群P21/n或P21/c的一维21螺旋链结构。结合X-射线粉末衍射表征,讨论了外消旋手性醇溶剂的引入以及所用锌盐卤素原子的不同对配合物结构的超分子调控。第三章的主要工作是利用4’-(4-异丙基苯基)-4,2’:6’,4"-三联吡啶(Lipp)与卤化锌在溶剂热条件下,合成和表征了五个配合物:纸鹤形M4L4环与一维链共晶结构[ZnCl2(Lipp)]n (8)、21螺旋链结构[ZnBr2(Lipp)]n (9)、橄榄形笼状M4L4环与21螺旋链共晶结构[ZnBr2(Lipp)]n (10)和[ZnI2(Lipp)]n (12)、一维链结构[ZnI2(Lipp)]n (11)。本章首次利用4,2’:6’,4"-三联吡啶配体得到环状结构,实现了该配体作为角形配体的所有预期结构。此外,我们对配合物8-12的发光性质做了研究。第四章的主要工作是利用4’-(4-二甲氨基苯基)-4,2’:6’,4"-三联吡啶(Ldap)与卤化锌在溶剂热条件下,合成和表征了五个配合物:一维螺旋结构[ZnCl2(Ldap)]n (13)、[ZnBr2(Ldap)]n (14)、[ZnBr2(Ldap)]n (15)、[ZnI2(Ldap)]n (17)和一维“Z”形链结构[ZnI2(Ldap)]n(16)。其中配合物14和15、配合物16和17是共生的同质多晶结构,配合物15和17是手性配位聚合物。此外,我们对配合物13-17的发光性质做了研究。
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