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随着世界经济的快速发展,能源的大量消耗,环境污染也变得异常严重。CO作为环境污染物之一,给人类生活和环境保护带来了严重危害。因此如何消除CO是目前亟待解决的问题之一。 CO氧化催化剂在实际应用过程中,不可避免地会受到反应气氛中水汽的影响,进而影响到催化剂的稳定性。负载型Wacker催化剂进行CO氧化反应过程中,在水参与条件下,可有效提高其CO氧化反应速率,二者可相差2-3个数量级;当反应气氛中的水过多时会由于铜物种的迁移导致催化剂的活性下降。因此,如何提高负载型Wacker催化剂在水汽条件下的稳定是目前所迫切需要解决的问题。 以PdCl2-CuCl2/Al2O3催化剂为研究对象,通过对载体修饰(引入氧化钛,氟和碳)、对载体进行酸处理以及有机硅烷偶联剂改性的方法提高催化剂在水汽条件下的稳定性能。详细考察了载体改性方法对催化剂水汽条件下的CO氧化稳定性的影响,并利用N2吸-脱附、XRD、H2-TPR、ICP-AES、XPS和In-situ DRIFTS等表征技术对催化剂的结构、表面状态和氧化还原性能进行了系统研究。研究主要结论如下: 1)以二乙氧基二甲基硅烷为改性溶剂,无水乙醇为溶剂对载体进行改性后所制备的催化剂具有良好的稳定性,在CO入口浓度1500ppm,反应空速15000ml/g·h,反应温度0℃,保持CO氧化转化率在76%达150h。 2)载体改性后,有效地提高了载体表面的疏水性能,从而避免催化剂在水汽条件下水的沉积;有效降低了表面Cl-离子的浓度,增加催化剂活性Pd和Cu物种接触程度,提高Cu物种更有效的氧化Pd物种,保证CO氧化循环进行,使得催化剂具有较好的稳定性。