固体氧化物燃料电池（Solid Oxide Fuel Cell,SOFC）是一种高效、环保的将化学能转化为电能的替代能源技术,被认为是最有前途的替代能源技术之一。其阳极是氧化反应发生的场所,同时高度的燃料适应性使得阳极材料面临诸多挑战。目前,镍及其合金因价格低廉、高催化活性而被认为是理想的燃料氧化反应催化剂,并被广泛用作SOFC阳极材料。然而高催化活性所带来的积碳问题严重限制了其商业化进程,因此,寻找一种高效的抗碳的阳极材料成为SOFC迫切需要解决的难题。二氧化铈（CeO2）因具有高氧离子导电性一直被认为是很好燃料电池电解质材料,同时又因Ce4+与Ce3+之间的转化很容易发生而具有很好的电子导电性,这种混合离子-电子导体（Mixed Ion-Electronic Conductivity,MIEC）逐渐被用作SOFC阳极并被认为是取代镍的理想材料。而纯CeO2对H2低的催化活性很大程度上限制了其在SOFC阳极领域的应用。本论文通过掺杂两种不同稀土金属杂原子到CeO2（111）表面,设计出了Sm掺杂CeO2（SDC）及Gd掺杂CeO2（GDC）改性模型,并通过声子谱和内聚能的计算验证了掺杂CeO2在实验中合成的可能性。接着,采用密度泛函理论及微动力学模型分析了上述掺杂模型的氢气氧化性能,并对Gd掺杂CeO2进行抗积碳机理进行了进一步研究。首先,研究了Sm掺杂CeO2（111）表面上的H2氧化反应机理。结果表明由于掺杂原子Sm的引入,使CeO2（111）表面空位形成能降低,表面氧原子活性增强。结合微动力学模型分析认为Sm原子与H原子之间的次级键使得H2氧化反应机理为Sm参与的反应路径（Sm-Mediated Pathway,SMP）,速率控制步骤为H2的解离过程,同时最高反应能垒从纯CeO2的3.54 e V降低到0.532 e V。此外,以上H2氧化反应活性主要基于调控其电子结构来改变的,该电子结构可由掺杂前后以及双H原子共吸附的态密度和bader电荷来反映。其次,研究了Gd掺杂CeO2（111）表面上的H2氧化反应机理。结果表明H2氧化反应机理为Gd参与的反应路径（Gd-Mediated Pathway,GMP）,反应控制步骤依然为H2的解离过程,但最高反应能垒从Sm掺杂CeO2的0.532 e V降低到0.301 e V。同时在300K～1500K温度下对比H2在Sm掺杂CeO2（111）表面氧化反应速率,认为低温下Gd掺杂的CeO2对H2氧化反应有很好的催化效果。此外,对CO在Gd掺杂CeO2（111）表面氧化反应的研究表明,Gd的引入避免了弯曲CO2的生成,进而有效的避免了碳酸盐沉积。