论文部分内容阅读
铜氧化物高温超导体具有奇异的正常态性质和非常规超导电性,一直是凝聚态物理研究的一个重要领域。经过三十多年的努力,高温超导机理仍然没有形成共识。角分辨光电子能谱技术(ARPES)是研究材料在动量空间中电子结构的直接和有力的工具,在铜氧化物高温超导体研究中发挥着重要作用。本论文通过运用高分辨角分辨光电子能谱技术,研究了铜氧化物高温超导体Bi2Sr2Ca Cu2O8+(Bi2212)中电子结构随掺杂的演变,能带杂化和超导能隙等重要问题。论文主要内容如下:1. 简要介绍了超导体的发展历史、性质及应用,并对铜氧化物高温超导体的晶体结构、电子结构和相图做了综述,总结了角分辨光电子能谱在研究Bi2212体系中的主要结果和最新进展。2. 详细介绍了角分辨光电子能谱的原理和技术发展,并对我们组研制的多套激光角分辨光电子能谱系统做简要介绍。重点介绍了我博士期间负责维护及升级改造的飞行时间角分辨光电子能谱系统,讨论了其构造、工作原理、维护及优缺点。3. 通过退火的方法制备了系列掺杂浓度的高质量Bi2212单晶,覆盖了从欠掺不超导到过掺超导温度为65 K的掺杂范围。(1).通过对纯Bi2212在高压氧气的氛围下退火,得到从最佳掺杂~90K到过掺杂~65 K的系列过掺杂样品。(2).通过对纯Bi2212在真空条件下退火,得到从最佳掺杂~90K到欠掺杂~61 K的系列欠掺杂样品。(3).通过对Bi2Sr2Ca1-DyCu2O8+(Dy-Bi2212)单晶退火处理,制备了从欠掺杂~50 K到极度欠掺不超导的系列样品。4. 运用高分辨激光ARPES对Bi2212中费米面和能带结构的精细测量,发现主费米面和超结构费米面发生选择性杂化。在布里渊区中第二象限,发现在一支主费米面与一支超结构费米面交叠的区域,产生了四支能带。这种现象,存在于不同掺杂浓度(欠掺、最佳掺杂和过掺)的Bi2212样品中,并且在正常态和超导态都存在。对Bi2Sr2Cu O6+(Bi2201)进行了类似的测量,但没有发现类似的现象,表明这是Bi2212体系特有的性质,排除了和自旋相关的可能性。Bi2212中这种独特的能带杂化现象通过考虑以下三点能够得到很好的解释:(1).Bi2212中存在双层劈裂费米面,从而具有成键bonding和反键antibonding两套费米面;(2).能带杂化具有选择性,只有不同的能带之间才可以杂化,即antibonding主费米面只能和bonding超结构费米面发生杂化,同样地,bonding主费米面只能和antibonding超结构费米面发生杂化.但antibonding主费米面和antibonding超结构费米面,以及bonding主费米面和bonding超结构费米面不发生杂化;(3).杂化后的能带由于轨道特性发生改变,具有不同的光电子能谱矩阵元效应。费米面选择性杂化的发现,为证明超结构能带是来源于Cu O2层的本征能带提供了最直接和有力的证据。这些结果表明,Bi2212中观察到的主费米面、超结构费米面以及它们之间的相互作用,都是来自于Cu O2的本征的电子结构,在研究Bi2212的物理性质时应该考虑这样完整的费米面拓扑结构。5. 通过激光ARPES对Bi2212超导态中能带杂化的研究及其对超导能隙的影响,发现了超导产生的Bogoliubov能带与原始能带的强烈杂化,以及在主费米面和超结构费米面杂化区域超导能隙呈现的异常动量依赖关系。主要实验结果包括:(1).在超导态,发现Bogoliubov能带和原始的能带交叠,发生强烈的杂化。这个现象在正常态没有观察到;(2).在主费米面和超结构费米面杂化区域,重构费米面上的超导能隙随动量的变化,在杂化区域显著偏离标准的(9波形式,并产生极小值(小于2 me V),在远离杂化区域后,能隙的动量依赖关系才逐渐恢复(9波形式。通过理论分析和计算模拟,主费米面和超结构费米面的选择杂化、超导态Bogoliubov能带与原始能带在交叠时的强烈杂化,以及在主费米面和超结构费米面交叠区域超导能隙呈现的异常动量依赖关系,都可以用一个普适的理论得到解释。我们发现,两个杂化能带或费米面具有符号相反的超导能隙,是产生这些现象的主要原因。这项工作,首次实现了通过ARPES探测到超导能隙的相位信息,为研究具有多能带和多费米面超导体的超导能隙对称性提供了新的思路。6. 通过在ARPES实验中对样品原位退火以及在表面沉积碱金属,实现对Bi2212掺杂浓度的原位调控,首次观察到了Bi2212电子结构随掺杂从母体Mott绝缘体到超导体的演变。(1).对最佳掺杂Bi2212通过臭氧退火处理,可以增加空穴,研究其在过掺区域电子结构随掺杂的演变。通过真空退火,可以减少样品中的氧含量,减少空穴,研究其在欠掺区域电子结构随掺杂的演变。通过测量反节点区域能隙内谱重随温度的连续变化,实现对样品的原位标定。从而实现在同一块样品表面,在类似的实验条件下,研究了Bi2212的费米面、超导能隙及能带扭折随着载流子浓度的演化。(2).通过在ARPES实验中对欠掺杂~25K Dy-Bi2212样品表面原位蒸Rb,实现对其掺杂浓度的连续调控,达到接近零掺杂Mott绝缘体母体区域。第一次在这样的一个极端欠掺区域,详细研究了Bi2212费米面、能带结构及化学势随掺杂的演变。结果表明,对于零掺杂的母体,其化学势位于charge transfer band(CTB)之上1 e V左右;引入空穴后,化学势连续降低,能带结构呈现出类似刚性移动的特点;当化学势降到CTB时,节点方向费米能附近的谱重增加,产生准粒子峰,超导开始出现。这些结果在动量空间,详细展现了Bi2212在零掺杂附近电子结构从Mott绝缘体到超导体的演变过程,为理解绝缘体-超导体转变和相关的理论研究提供了重要的信息。