强化电芬顿体系降解水中抗生素头孢哌酮效能与机理研究

来源 :北京交通大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:itlixw
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
多年来,抗生素作为对抗感染性疾病的药物而被广泛使用,未被完全吸收、利用的药物或其代谢物会通过尿液、粪便等途径进入城市污水系统,而当前污水处理厂现有技术不能有效去除这类污染物,其最终进入各类水体,引起耐药性细菌滋生等一系列环境问题,对人类健康造成危害。冈此,开发新型工艺高效去除水中抗生素类药物已经成为当前的研究热点。抗生素头孢哌酮(Cefoperazone, CFPZ)是头孢类药品中使用率最高的药物之一,目前未见有关CFPZ降解去除的研究报道。本论文采用强化电芬顿(electro-Fenton, EF)技术对目标物CFPZ进行降解。首先研究了电极表面性质及气体氛围对EF机理的影响:其次,从实现CFPZ完全降解(部分矿化)的角度,研究了CFPZ在EF体系中的降解效能及反应机理,考察了可生化性变化,检测了降解中问产物,进而推测出CFPZ在EF中的可能降解历程。再次,研究了光电芬顿(photoelectro-Fenton, PEF)深度矿化CFPZ的矿化效能与降解机制。最后,为实现CFPZ的完全矿化,考察了利用掺硼金刚石阳极(Boron-doped diamond electrode, BDD)强化PEF过程降解CFPZ效能,得出以下主要结果:(1)电极表面性质及气体氛围对EF反应机理影响研究:电极比表面积影响EF过程中H202生成、Fe2+与Fe3_的转换及羟基自由基(·OH)产生。通过对比ACF-1000、ACF-1300、ACF-1500、ACF-1600及ACF-1800五个比表面积ACF电极电化学产生H202产量,发现电极比表面积越大,H202生成浓度越高。不论加入Fe2+或Fe3+作为催化剂,各个比表面积ACF的EF体系中均能有效还原Fe3+,保持Fenton反应高效进行,产生高浓度的·OH。气体氛围会影响体系的DO含量,进而影响H2O2生成及·OH生成,其生成能力符合O2>不通气>Air> N2顺序,且在四种气体氛围条件下Fe3+均能被有效还原为Fe2+。(2)EF氧化降解CFPZ机理及其提高可生化性研究:比较了ACF-1000和ACF-1600两种ACF阴极条件下EF对CFPZ的降解及矿化行为,研究发现CFPZ降解行为符合准一级反应动力学,ACF-1000和ACF-1600的表观速率常数分别为6.37×10-2 min-1和5.49×10-2 min-1, TOC去除率分别为37.7%和38.4%,确定了以ACF-1600为阴极的EF工艺处理CFPZ的最佳反应条件,即I=0.36A,pH= 3.00, Fe2+浓度1.00 mM及通入O2100mL min-1。在最佳条件下处理500 mL初始浓度为200 mg·L-1的CFPZ溶液,电解360 min后溶液TOC去除率为38.4%。EF处理CFPZ360 min后,体系的BOD5/COD值从初始CFPZ的0增加至0.19,溶液可牛化性明显提高。继续处理到480,600和720 min后,溶液BOD5/COD值增加至0.21,0.29和0.33,表明溶液可生化性大幅提高,可以利用低成本生化处理方法进行深度处理。通过UPLC-QTOF-MS/MS系统检测到CFPZ在EF过程生成6种芳环降解中问产物,利用排阻色谱检测到5种有机酸产生,并使用IC检测到N03-及NH4+无机产物产生,在此基础上提出了CFPZ在EF体系中可能的降解历程。(3)光电芬顿技术深度矿化抗生素CFPZ研究:在I=0.36 A, pH= 3.00, 1.00 mM Fe2+,溶液体积125 mL,初始浓度200 mg·L-1条件下,PEF可以深度矿化CFPZ,360 min后,TOC去除率达到64.8%,远高于AO-UVA, AO-H2O2-UVA及EF过程的13.9,28.8和40.9%。对比分析了AO-UVA、AO-H2O2-UVA、EF及PEF四个过程对CFPZ的降解速率,各过程对CFPZ的降解符合准一级反应动力学,降解速率常数分别为2.62 ×10-2 min-1,6.14×10-2min-16.14×10-2min-1和9.51×10-2min-1。同时对比分析了UVA、UVB、UVC及MWUV四种光源对CFPZ降解速率及矿化效果,四种光源条件下,电解360 min后溶液TOC去除率分别为64.8,64.0,70.0和72.5%。(4)BDD强化PEF过程完全矿化CFPZ研究:在I=0.36 A, pH= 3.00, Fe2+1.00 mM及通入60 mL min-1 O2的最佳条件下,利用BDD-PEF处理20 min就可实现200 mg-L-1 CFPZ完全降解,处理360 min后TOC去除率达到91.5%,说明BDD-PEF既可快速去除目标污染物,又可快速实现目标污染物完全矿化。BDD-AO, BDD-EF及BDD-PEF过程都检测到五种高浓度有机酸,NH4+产量分别达到9.50,11.60和16.30 mg L-1,表明BDD-PEF过程对CFPZ具有更高的矿化能力。
其他文献
【摘 要】化学是一门基础的自然科学,作为中学的主要科目之一的化学在学生学习的道路中具有举足轻重的地位。而在中学化学的教学渗入中化学史知识是“全面的化学教育”必要部分,学生可以通过对化学史的学习以史明志,以史明理,以史为鉴。因此在贯彻实施核心素养理念,有效、合理地运用教材,在化学课程日益发展的新形势下渗透化学史教育,具有极其重要的意义。  【关键词】核心素养;化学史;化学学习  【中图分类号】G63
【摘 要】在新课堂教学模式“雨后春笋”般的当下,真正落实新课标的“三维目标”,使得新课堂“活”的同时能形神兼备,“活”出灵魂,提升学生的学习力,才是课改的核心目标。  【关键词】学习力;新课堂;灵魂  【中图分类号】G233.3 【文献标识码】A 【文章编号】2095-3089(2019)19-0-02  为了跟上课程改革的步伐,广大教师都付出了艰辛的努力,积极实践,大胆探索,使得
城市污水处理设施是城市重要基础设施之一,对改善城市水环境质量,提升城市的对外形象,创造良好的投资环境,建设资源节约型和环境友好型城市等方面都具有非常重要的意义。本文
通过在SOLIDWORKS软件中建立光轴的三维几何模型,然后导人到ANSYS软件中,再结合ANSYS软件对曲轴的细节特征和约束进行简化,采用ANSYS软件对光轴进行自由模态分析。文中通过试验
叙述了焊接变形的原理和变形种类,详细介绍了船舶建造中正确的焊接结构设计、合理的装配焊接工艺、反变形措施、刚性固定法约束控制,提出了在采取控制变形措施后仍无法消除船体
目的探讨比较卡马西平和左乙拉西坦治疗小儿癫痫的疗效。方法分析在2007年1月-2012年1月期间我院收治的40例小儿癫痫,分成两组:卡马西平组和左乙拉西坦组,密切观察两组癫痫患
回 回 产卜爹仇贱回——回 日E回。”。回祖 一回“。回干 肉果幻中 N_。NH lP7-ewwe--一”$ MN。W;- __._——————》 砧叫]们羽 制作:陈恬’#陈川个美食 Back to yield
随着人类社会的高速发展,环境污染日益严重,尤其是工业废水,已经对水资源造成严重污染。光催化技术是一种极具前景的技术,在废水处理领域内的应用逐渐成为当前研究热点。针对
根据船舶设计、检验中的一些体会,针对内河游艇狭小的室内空间中如何获得舒适、谐趣、明朗、宽广的感觉和享受,提出在船舶设计中总体布置、结构设计、室内装饰等方面来进行室内
结合船舶生产模式的特点,将Petri网理论引入到造船企业车间实时调度问题之中,分析了曲面分段建程,建立起相应的Petri网模型,通过模拟仿真,为实现车间现场有效调度方案的制订提供技