黄花三宝木体外抗肿瘤活性成分靶向追踪研究

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黄花三宝木Trigonostemon lutescens Y.T.Chang et J.Y.Liang是大戟科三宝木属植物。该植物主产于广西南部,且大多生长于石灰岩山地的灌木林中,为广西特有药用植物。科学研究表明,三宝木属植物化学成分丰富,涵盖了萜类、生物碱类、苯丙素类等众多结构类型,具有抑菌、抗肿瘤、抗炎和抗病毒等多种药理作用。一系列具有良好生物活性的结构新颖的瑞香烷型二萜、降二萜、吲哚生物碱类单体化合物的成功分离,表明此属植物具有很高的研究价值。本学位论文首先采用CCK-8法对黄花三宝木的乙醇粗提物,石油醚部位浸膏,乙酸乙酯部位浸膏和正丁醇部位进行体外抗肿瘤活性筛选,测试细胞株为人结肠癌细胞株HCT116,人宫颈癌细胞株HELA,人肝癌细胞株HepG2。CCK-8测定结果显示:石油醚部位浸膏和乙酸乙酯部位浸膏对肿瘤细胞有明显的增殖抑制作用,结合浸膏量,最终选择乙酸乙酯部位浸膏作为分离主体。本学位论文从黄花三宝木枝叶的95%乙醇提取物的乙酸乙酯萃取部分中,综合利用硅胶柱色谱、MCI柱色谱、SephadexLH-20柱色谱、中压ODS柱色谱和制备薄层色谱及半制备型高效液相等多种色谱方法,分离纯化得到22个单体化合物;结合理化性质,高分辨质谱、核磁等波谱数据及文献对比的方法对化合物结构进行鉴定,22个化合物分别被鉴定为5-(2"-hydroxy-3"-methylbut-3"-en-1"-yl)-8-hydroxyfurocoumarin(1),花椒毒素(2),佛手柑内酯(3),异茴芹内酯(4),欧前胡素(5),alloisoimperatorin(6),isodemethylfuropinarine(7),auraptenol(8),水合橘皮内酯(9),九里香酮(10),3,4-dihydroxyallylbenzene-4-O-β-D-gluco-pyranoside(11),1-O-β-D-glucopyranosyl-4-allylbenzene(12),3-乙酰氧基-齐墩果酸(13),3-乙酰氧基-12-烯-齐墩果酸甲酯(14),蒲公英赛酮(15),simiarenol(16),spiciflorin(17),豆甾醇(18),β-谷甾醇(19),β-谷甾醇棕榈酸酯(20),棕榈酸(21)和3,3’,4-O-三甲基鞣花酸(22)。其中化合物1为新化合物,化合物1-7为首次从三宝木属植物中分离得到呋喃型香豆素类化合物;化合物1-17为首次从三宝木属植物中分离得到,化合物18,22是首次从黄花三宝木中分离得到。运用紫外导向靶向分离得到10个香豆素类化合物,并总结出香豆素类化合物的紫外吸收规律,结合液质联用技术和化合物之间可能的生源关系,成功推测出5个该植物中可能含有的微量香豆素,这种基于HPLC-DAD-MS的方法对靶向分离目标化合物具有一定的指导意义。采用CCK-8法测定分离得到的22个化合物的体外抗肿瘤细胞活性,初筛结果显示化合物10对HCT116细胞表现出一定的增殖抑制,且呈一定的浓度依赖性,其IC50值为17.11μg/mL;化合物10和22对HELA细胞表现出较强的增殖抑制,且呈一定的浓度依赖性,IC50 值分别为 9.63 和 3.72μg/mL。
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