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红树林是生长在热带、亚热带海岸潮间带的木本植物群落,对维护河口、海滨生态平衡和保护环境等方面具有重要意义。近年来,大量污染物被排放到红树林湿地生态系统中,其中以多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)为代表的有机污染物最为明显。由于PAHs具有较强的致癌、致畸、致突变作用,使其极易在沉积物中被吸附固定,研究根系分泌物对沉积物中PAHs的活化作用,植物修复PAHs的根际响应机制及其在根际微环境中的降解机理,将为深入探讨PAHs在根际沉积物中的生物有效性、评价其污染风险、提高修复效率等提供理论依据。 本文从沉积物中PAHs的吸附、解吸和有效性等方面,研究了根系分泌物对沉积物中PAHs的活化作用;并在此基础上研究PAHs在根际修复过程的环境行为,围绕PAHs在根际微环境中的降解动态,及其随时间的变异特征;探讨白骨壤对PAHs的吸收、累积以及植物体内的生理生态响应。主要结果如下: 1.根系分泌物对红树湿地沉积物吸附菲的影响。结果表明,在根系分泌物的影响下,红树林沉积物对菲的等温吸附都能用Freundlich模型较好(R2>0.93)地拟合。根系分泌物对沉积物吸附菲有抑制作用,且随着根系分泌物浓度的增加其抑制作用增强。随着根系分泌物浓度的升高,土壤吸附菲的Kd(Kd=Q/Cw,沉积物对菲的吸附能力可用分配系数)呈现降低的趋势。与模拟根系分泌物(Artificial root exudates,ARE)相比,低分子量有机(Low-molecular-weight organic acids,LMWOA)对土壤吸附菲的抑制作用更强,根系分泌物对菲吸附的抑制作用强弱顺序为:柠檬酸>草酸>乙酸>ARE。模拟根系分泌物的效果并非是各个组分效果的单独叠加作用,这为深入地阐明根系分泌物活化根际PAHs的作用原理提供了重要依据。 2.研究根系分泌物对红树林沉积物中PAHs解吸的影响,发现根系分泌物促进了沉积物中PAHs的解吸,且随着根系分泌物浓度的增加,沉积物中PAHs解吸量也呈上升的趋势。与ARE相比,LMWOAs对沉积物中菲解吸的影响更为显著。沉积物中的PAHs含量随着老化时间延长而降低,老化时间之所以对沉积物中的PAHs解吸有影响是因为随着老化时间的增加降低了沉积物中PAHs的生物有效性。研究分析了红树林沉积物解吸菲的平衡溶液中可溶性有机质(Dissolved organic matter,DOM)的浓度,发现加入根系分泌物后溶液中DOM浓度增大,溶液中DOM与菲的结合增加则会减少沉积物对菲的吸附,这是根系分泌物促进沉积物解吸菲的主要原因。 3.采用薄层层析实验,分析根系分泌物对土壤中PAHs的迁移效应,结果表明,根系分泌物能够促进PAHs在沉积物中的迁移能力,且随着根系分泌物浓度的增大,其迁移能力随之增强。LMWOAs对土壤的迁移能力的影响大于ARE。 4.采用动态土柱试验法,分析根系分泌物对土壤中PAHs的淋溶作用。结果表明,根系分泌物对沉积物中PAHs有很强的林洗能力,淋溶过程中PAHs浓度变化均能用一阶动力学方程较好的拟合。LMWOAs在根系分泌物活化PAHs中起着重要的作用。PAHs的淋洗累积量曲线是一个连续扩散的过程,与淋洗时间成线性关系,符合菲克第一定律。加入根系分泌物后,沥出液中菲和芘的浓度的变化与可溶性有机质含量和pH变化均呈正相关。根系分泌物可以活化土柱PAHs,能够提高土壤中PAHs的生物有效性。被有机酸淋洗的PAHs随着重力向下迁移,根系分泌物淋洗后菲、芘含量总体上为土柱下层(9-12cm)>土柱中层(5-8cm)>土柱上层(0-3cm)。随根系分泌物浓度的提高,沉积物中菲、芘的总去除量均呈增加的趋势。 5.采用改进的自制尼龙网根袋构建白骨壤根际和非根际空间结构,分别采集第0、15、30、60和120天的白骨壤根际和非根际沉积物样品对PAHs降解行为进行分析。PAHs的降解行为在不同的污染胁迫下均呈现一致的规律:根际>非根际,白骨壤根际效应加速了PAHs在根际微环境中的降解。白骨壤根际过程加速了PAHs在根际微环境的降解,越难降解的PAHs受到的加速效应越显著。该结果明确了植物根际微域有利于持久性PAHs的降解,阐明了植物根际修复技术在PAHs污染土壤修复中的重要作用和潜力。研究发现,根际可溶性有机碳(Dissolved organic carbon,DOC)的含量显著的低于非根际DOC含量,这可能是由于根系泌氧提高了根际沉积物中微生物利用DOC的速率,导致DOC含量下降。植物的根部和地上部分均有PAHs检出,且根部PAHs的富集量大于地上部分。说明植株从沉积物中吸收的PAHs主要富集在植物的根部,只有少量转移至地上部分。PAHs胁迫下白骨壤经历了抗氧化胁迫反应,抗氧化酶活性与丙二醛(Malondialdehyde,MDA)含量的增加,说明白骨壤可激发自身的防御体系,这可能与红树植物抗污染的机理有关。