【摘 要】
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酚类化合物是一类难降解的有机化合物,它广泛存在于各种水体中并且对环境的污染日益加重,引起了全世界的关注。Fenton氧化技术作为高级氧化技术的一种,由于其具有处理效果好
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酚类化合物是一类难降解的有机化合物,它广泛存在于各种水体中并且对环境的污染日益加重,引起了全世界的关注。Fenton氧化技术作为高级氧化技术的一种,由于其具有处理效果好、运行费用低、运行管理简单等特点,己在难降解有机废水的处理中得到了广泛的应用。本文以典型的难降解的酚类物质对硝基苯酚为研究对象,对影响Fenton氧化对硝基苯酚效果的主要因素、氧化过程中Fe2+/Fe3+, H2O2的变化规律进行了系统地研究。研究发现,对硝基苯酚的降解过程满足假一级反应动力学,起始Fe2+浓度越高,反应时H202分解速率越快,但对硝基苯酚的去除效果并没有明显的变化。当对硝基苯酚的初始浓度为100mg/L、[Fe2+]0=0.3mmol/L、[H202]o=3mmol/L、pH=3时,其降解速率最快并且去除率较高,能达到95%以上。采用气相色谱-质谱联用(GC-MS)和高效液相色谱(HPLC)等分析手段对降解过程中可能的中间产物进行定性和定量分析。其中间产物主要包括对苯醌、苯酚、邻苯二酚、对苯二酚、2,4-二硝基苯酚和4-硝基邻苯二酚。其中,对苯二酚和4-硝基邻苯二酚是反应开始的3min左右达到浓度的最高值,随着反应时间的延长而逐渐降低。利用纳秒级的电子脉冲辐解装置发现酸性条件下大量的羟基自由基与对硝基苯酚发生亲电加成反应,形成二羟基-4-硝基环己二烯自由基。少量的羟基自由基直接与硝基作用后迅速发生脱硝反应,形成质子化的半醌自由基,该自由基容易发生双分子二级衰减反应,是形成对苯二酚和对苯醌的主要瞬态中间体。
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