烧绿石化合物的结构化学式为A2B2O7,其中A为Y,三价或者四价的镧系或者锕系离子,B为四价或者五价的第二副族离子或者其他镧系离子。目前,有500多种烧绿石化合物被报道。由于烧绿石结构的复杂性和锕系镧系离子化学特性的活跃使得其表现出超导、发光、快速离子传导、铁磁、绝热等物理化学特性,因此烧绿石可以被广泛用于催化、压电、热障涂层、超导、荧光等领域。另外,大量的研究建议烧绿石材料能将成为下一代固化高放射性核废料的介质材料。近来,离子辐照和浸出实验研究表明,Gd2Zr2O7和La2Zr2O7有着良好抗辐照特性和化学稳定性,而对于锕系元素在这两种烧绿石材料的溶解行为的理论研究还比较少。另一方面,由于实验条件的不同,对于锕系元素溶解于烧绿石的离子价态存在争议。因此,从原子水平来理解锕系原子溶解于烧绿石的电子和能量特性变的尤为重要。由于锕系元素的放射性,在实验上研究这些元素(如Pu)是非常困难的。考虑到Pu和Ce有着相似的热力学特性,我们利用Ce来替代Pu来进行研究。计算能力的提高和计算方法的不断改进,使得基于密度函数理论的从头算方法取得了迅猛的发展。目前,该方法被广泛应用于材料科学、生物技术、分子化学等领域的研究。它已经成为一种计算材料的电子特性和能量特性的有力工具,成为实验研究和理论研究的桥梁。本文采用修正的密度函数理论(DFT+U)的广义梯度近似方法研究了Ce在Gd2Zr2O7和La2Zr2O7烧绿石化合物的溶解特性、电子特性以及材料的结构特性。主要研究内容如下：1.详细研究了Gd2-yCeyZr2O7(y=0,0.5,1.0,1.5,2.0)五种化合物的结构特性、电子特性以及Ce的溶解行为。我们首先计算了Gd2Zr2O7和Ce2Zr2O7烧绿石化合物的基态特性,如：晶格参数、弹性常数。我们计算的结果与先前的实验报道和理论计算吻合得很好,证明所选择的方法能够真实地反映出材料的特性。我们接着计算了不同浓度的Ce溶解于Gd2Zr2O7烧绿石,计算结果表明在在所考虑的浓度范围内Gd2Zr2O7和Ce2Zr2O7烧绿石能完全互溶,形成固溶体。另外,我们还发现,Ce在Gd2Zr2O7的掺杂能导致所形成化合物的抗辐照特性降低。2.详细研究了La2-yCeyZr2O7(y=0,0.5,1.0,1.5,2.0)五种化合物的结构特性、电子特性以及Ce在La2Zr2O7烧绿石的溶解特性。首先通过计算Ce2Zr2O7的基态参数,晶格常数aO、Xo48f参数、带隙宽度以及态密度与Ueff参数的关系。得到Ueff为5.0eV时可以精确的再现Ce2Zr207的基态特性,并能使的Ce的4f电子局域化。Ce在La2Zr207烧绿石中的溶解性研究表明,La2Zr2O7和Ce2Zr2O7能够进行互溶,且形成稳定的化学物,分析晶格参数得知Ce的注入能增强化合物的抗辐照特性,这与Lian等的实验报道是完全一致的。分析Bader电荷密度可以得知Ce优先溶解于在烧绿石的A位置,其价态为三价,这与先前的分子动力学模拟的结果是一致的。总之,通过综合分析Ce的电荷价态,Xo48f参数随着Ce含量的变化,Ce在La2Zr2O7和Gd2Zr207的溶解能量以及考虑到La2Zr2O7和Gd2Zr2O7的抗辐照特性,我们发现Ce的溶解能力依赖与烧绿石基体的选择。我们认为La2Zr2O7烧绿石可能比Gd2Zr2O7能更好地固化锕系元素,有可能成为一种更为合适的固化高放射性的陶瓷材料。