通过对材料的结构进行调控,人们可以得到目标性质并拓展材料的应用领域。实验上人们可以通过对材料施加压力、应变、掺杂、插层以及相变等方法来对材料的结构进行调控。相比于传统的块体材料,备受关注的层状材料和二维材料在材料结构调控上具有更强的可调性。本论文中我们研究了层状FeSe和单层ZrN等具有α-PbO型四方格子的二维材料,构建了高通量材料结构设计和物性计算平台,研究了结构调控对材料电声耦合强度、动力学稳定性以及反铁磁性等物理特性的调控规律。通过甄别静水压下结构变化的多种因素对电声耦合相互作用的影响,我们创新性地将静水压下FeSe结构中Se原子的Wyckoff位置zse和晶格常数这两种结构变化因素进行了单独考虑,证明了zse的增加主导了 FeSe中费米能级附近的电子态的增强,而晶格常数的减小主导了 FeSe中声子频率值的增加,两种因素的共同作用增强了静水压下FeSe的电声耦合强度。基于这一结论,我们提出面内双轴应变这一结构调控方案,通过增加Se原子的Wyckoff位置zse实现了增加FeSe费米能级附近的电子态,并通过减小面内晶格常数增加了 FeSe的声子频率值,从而增强了 FeSe的电声耦合强度,与实验中对FeSe纳米片施加面内压缩应变可提高超导转变温度的现象相符。研究结果证明了通过增加zse和减小晶格常数来增加FeSe电声耦合的结构调控策略的可行性。层状α-ZrNX（X=Cl,Br,I）材料中具有由Zr原子和N原子组成的ZrN层,该ZrN层的结构框架十分稳定,而且具有与FeSe层十分相似的结构。基于结构调控特征,我们预测了一种新型二维材料——单层ZrN,通过分子动力学计算证明,该新型二维材料可以通过对机械剥离出的单层ZrNI材料进行加热得到。理论计算表明单层ZrN具有动力学和热稳定性,且其纳米片可以保持独立的二维平面结构。这种新型单层ZrN材料每个单胞中包含两个Zr原子和两个N原子,每个原子与四个相邻的原子相结合,其Zr原子子晶格呈现出褶皱平面。单层ZrN电子结构基态为窄带隙反铁磁半导体,其位于两个不同的平面上相邻Zr原子之间反铁磁耦合较为稳定。外加垂直电场可以诱导出其半金属性,可以实现和控制自旋电流,且仍具有较强的反铁磁耦合。单层ZrN材料在沿轴向45°方向上具有特殊的负泊松比现象,且具有比单层MoS2材料更好的可伸缩性。对单层ZrN施加轴向的单轴和双轴压缩应变可以减弱Zr原子间的反铁磁耦合强度并同时增大带隙,而轴向的单轴和双轴拉伸应变则会导致单层ZrN转变为反铁磁金属。单层ZrN存在一个各向异性的亚稳态,表现为非磁性金属,且其电声耦合常数可以达到0.57,具有超导特性。上述性能特征表明这种新型单层ZrN材料在纳米器件上具有潜在的应用前景。研究结构变化对材料性质的影响,需要大量具有可比性的数据。为了提高结构预测以及物性计算的效率,我们构建了高通量计算平台（HCPRA）。该平台目前能够自动大批量为二元无序合金体系构建结构,进行力学和热力学性质的计算,并分析收集相关计算数据。我们希望之后对该计算平台进行扩充和完善后,可以更系统全面的研究结构调控对材料性质的影响。