焦炉烟气由于具有烟气温度低、烟气成分复杂等特点,综合考虑其安全性、稳定性以及成熟性,实现氮氧化物减排面临着一定的困难和挑战。选择性催化还原(SCR)是目前最为成熟的烟气净化技术并且广泛应用于实际生产当中,但它具有脱硝温度窗口较高、氨储运困难以及氨逃逸致使二次污染等问题,与焦炉烟气脱硝不符。因此,开发一种脱硝效率较高、环境友好并且成本低廉的催化剂用于脱除低温焦炉烟气中的氮氧化物是当前研究的热点。本文以椰壳活性炭作为催化剂载体,通过超声辅助等体积浸渍法植入硝酸铁,直接利用活性炭载体以及CO作为还原剂对其进行还原,制备出了纳米零价铁催化剂。实验数据表明,纳米零价铁的存在可大幅度降低脱硝温度窗口、提高低温脱硝活性。在280℃时,NO脱除效率可达100%。失活后的纳米零价铁催化剂经过炭直接还原可以完全恢复活性,但不添加还原性气体会造成载体损耗。为克服炭还原的缺点,提出了用CO作为还原剂,该方法最大限度地减少了碳损失,且制备的催化剂分散度更高、脱硝性能更好。这为后期催化剂的制备条件提供了参考,并且该催化剂符合绿色经济、循环经济的要求,在替代NH3-SCR技术中的催化剂时具有很强的经济优势。为简化传统烟气脱硝剂的制备方法,本研究提出利用硝酸铁进行活化,一步完成炭化、活化以及负载的过程。以常见的生物质玉米芯和锯末作为代表,制备出了生物质活性炭上负载纳米零价铁-碳化铁催化剂用于低温烟气脱硝。采用这种方法制备的催化剂中孔发达且外表面平整光滑,为活性组分在多孔碳表面的高度分散提供了条件。该烟气脱硝剂同样在280℃条件下能达到100%的NO脱除效率。分析原因,一方面可能是是由于介孔结构发达,为烟气扩散提供了通道;另一方面可能是由于Fe3C具有活性高、选择性好以及一定的抗烧结能力,避免了活性组分的团聚,使其粒径较小、分散度较高。根据实验数据并结合近期文献报道,对纳米零价铁以及纳米零价铁-碳化铁催化剂的脱硝机理进行了初步分析。首先NO被催化剂载体表面的活性位吸附,在活性组分的作用下N=O键断裂形成C(N)和C(O)络合物,低价铁由于具有磁性容易在载体表面发生迁移,从而被C(O)氧化为Fe3O4。若将脱硝温度进一步升高,自由态的C(N)中间体可以从碳表面解析形成N2,C(O)络合物最终以CO或CO2形式析出。当碳的活性位消耗殆尽时,Fe3O4最终被氧化为Fe2O3,从而失去直接催化还原NO的能力。因此在低温条件下,催化剂中低价态的铁具有较高活性,纳米零价铁和碳化铁作为还原剂提升了脱硝性能。