【摘 要】
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抗生素由于其广谱抗菌活性和低成本而越来越多地用于制药,水产养殖以及农业,其中四环素是世界上第二大常用的抗生素。因此制备高活性、稳定性好的催化剂去除四环素显得尤为重要。本论文的主要工作是通过光芬顿降解四环素。通过文献调研,本论文进行了如下二个方面的研究:(1)通过水热法制备了CeO2/g-C3N4复合催化剂,并在可见光下降解盐酸强力霉素(DC)。研究了五种因素对DC降解效果的影响,得出了反应的最佳条
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抗生素由于其广谱抗菌活性和低成本而越来越多地用于制药,水产养殖以及农业,其中四环素是世界上第二大常用的抗生素。因此制备高活性、稳定性好的催化剂去除四环素显得尤为重要。本论文的主要工作是通过光芬顿降解四环素。通过文献调研,本论文进行了如下二个方面的研究:(1)通过水热法制备了CeO2/g-C3N4复合催化剂,并在可见光下降解盐酸强力霉素(DC)。研究了五种因素对DC降解效果的影响,得出了反应的最佳条件为5%CeO2/g-C3N4在p H=2,H2O2=5 m M,催化剂投加量为0.5 g/L,可有效去除10mg/L的DC,去除效率可达到99.1%。通过SEM、TEM、XRD、FTIR、XPS、UV-Vis等对CeO2/g-C3N4催化剂的结构进行了一系列表征。在可见光和H2O2同时存在的条件下催化降解DC,CeO2/g-C3N4的光催化活性比纯g-C3N4的光催化活性有明显提高。通过将不同催化剂分别在单独可见光和单独H2O2条件下进行对比实验得出,在CeO2/g-C3N4的光芬顿体系中,DC的降解率在120分钟内可达到99.1%,比单独的光催化体系和非均相芬顿体系的降解率提高了61%和71.8%。根据文献和实验研究,为CeO2/g-C3N4催化剂降解DC提出了可能的反应机理,即掺杂CeO2可以有效提高电荷分离效率并且金属掺杂扩展了可见光吸收范围。并通过循环实验验证了CeO2/g-C3N4具有较好的重复利用性。(2)通过静电自组装法制备出不同铁含量的复合催化剂:磁性Fe3O4/g-C3N4,并在可见光下降解盐酸四环素(TC)。研究了五种因素对TC降解效果的影响,得出了反应的最佳条件为7%Fe3O4/g-C3N4在p H=3,H2O2=5 m M,催化剂投加量为1.0 g/L,可有效去除25 mg/L的TC,降解率可达到99.8%。通过SEM、TEM、XRD、FTIR、XPS、UV-Vis等对Fe3O4/g-C3N4的结构进行了一系列表征。在可见光和H2O2同时存在下催化降解TC,Fe3O4/g-C3N4的反应速率是g-C3N4的2.3倍。通过将不同催化剂分别在单独可见光和单独H2O2条件下进行对比实验得出,在Fe3O4/g-C3N4的光芬顿体系中,TC的降解率在100分钟内可达到99.4%,比单独的光催化体系和非均相芬顿体系的降解率提高了56%和49%。根据文献和实验研究,为Fe3O4/g-C3N4催化剂降解TC提出了可能的反应机理,即Fe3O4与g-C3N4之间的适当耦合界面促进了光生电子的分离和转移,光生电子还可以促进Fe3+向Fe2+的转化,从而产生更多的·OH。并通过循环实验和铁离子的浸出浓度验证了Fe3O4/g-C3N4具有很好的重复利用性和化学稳定性。
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