聚合物/层状硅酸盐纳米复合材料是以有机聚合物为基体，层状硅酸盐为分散相的有机-无机复合材料，其在性能方面优于传统的有机聚合物，已成为现在的研究热点。由于有机聚合物与层状硅酸盐相容性差影响了复合材料的性能，虽然通过插层改性或偶联改性层状硅酸盐能提高两者的相容性，但仍然存在着以下问题:插层改性层间距较小的层状硅酸盐时采用多次插层、高温高压等工艺，过程复杂且工艺周期长;偶联改性时，改性率低。针对上述问题，本论文采用间接偶联的方法将氨基或双键官能团引入到层状硅酸盐上，制备了含官能团的有机改性层状硅酸盐，提高了其与聚合物间的相容性。同时优化制备了聚酰亚胺/层状硅酸盐纳米复合材料薄膜，聚甲基丙烯酸甲酯/层状硅酸盐纳米复合材料薄膜和脲醛树脂/高含量层状硅酸盐纳米复合材料。考察了含官能团的有机改性层状硅酸盐对聚合物热稳定性、力学等性能的影响，并且探讨了聚合物/层状硅酸盐纳米复合材料的形成机制。具体的创新性研究工作如下:　　(1)用正硅酸乙酯和长链偶联剂改性天然埃洛石纳米管，成功将氨基官能团引入到天然埃洛石纳米管表面制得含氨基官能团的有机天然埃洛石纳米管。此方法同样适于制备含氨基官能团或双键官能团的有机高岭土。该方法不仅时间短，工艺简单，而且与偶联剂直接偶联改性的层状硅酸盐相比，该方法改性的层状硅酸盐更能提高复合材料的拉伸强度等力学性能。　　(2)合成一种新型带有双键的插层剂，并将其成功插入蒙脱土层间得到含双键官能团的有机蒙脱土，这种有机蒙脱土在聚合物中具有较好的分散性。　　(3)将含氨基官能团的有机改性层状硅酸盐添加到聚酰亚胺中成功制备聚酰亚胺/层状硅酸盐纳米复合材料薄膜。有机改性层状硅酸盐能够明显提高薄膜热稳定性及力学性能。其中，首次利用热亚胺化方式成功制备聚酰亚胺/天然埃洛石纳米管复合材料薄膜。当有机天然埃洛石纳米管添加量为3 wt％时，与纯聚酰亚胺薄膜相比，复合薄膜失重5％的温度提高了31.0℃;拉伸强度由纯聚酰亚胺薄膜的69.4 MPa增大为113.7 MPa，杨氏模量由1.56 GPa增大为2.54 Gpa。与性能良好的聚酰亚胺/碳纳米管复合材料薄膜相比，聚酰亚胺/天然埃洛石纳米管复合材料薄膜成本低。分析了复合材料薄膜的形成机制，即反应单体发生聚合反应时，有机改性层状硅酸盐中的氨基官能团可以与分子链中的氨基或羧基官能团产生氢键甚至发生化学反应，从而形成稳定性较强的网状交联结构，最终得到性能优良的聚酰亚胺/层状硅酸盐纳米复合材料薄膜。　　(4)将含双键官能团的层状硅酸盐添加到甲基丙烯酸甲酯乳液中，利用乳液聚合的方法成功制备PMMA/层状硅酸盐纳米复合材料薄膜。研究发现，含双键官能团的层状硅酸盐有效地提高了PMMA复合材料薄膜热稳定性及力学性能。当含双键官能团的层状硅酸盐添加量为3 wt％时，与纯PMMA薄膜相比，PMMA/高岭土纳米复合材料薄膜、PMMA/蒙脱土纳米复合材料薄膜和PMMA/天然埃洛石纳米管复合材料薄膜失重5％的温度分别提高了38.0℃、35.2℃和46.0℃;拉伸强度由纯PMMA薄膜的32.1 MPa分别升高到39.5 MPa、39.8 MPa和42.1 MPa。与制备PMMA/高岭土纳米复合材料薄膜采用多次插层的方法相比，本方法工艺简单且效率高。分析了PMMA/层状硅酸盐纳米复合材料薄膜的形成机制，即聚合反应发生后，有机改性层状硅酸盐中的双键官能团可以与聚合物分子链产生较强的分子间作用力，甚至与反应单体中双键官能团发生化学反应，从而形成稳定性较好的网状交联结构，最终得到性能优良的PMMA/层状硅酸盐纳米复合材料薄膜。　　(5)首次将脲醛树脂包覆于含氨基官能团的有机改性层状硅酸盐上，利用原位聚合的方法成功制备脲醛树脂/高含量层状硅酸盐纳米复合材料。结果表明，复合材料中层状硅酸盐的含量可高达60 wt％，脲醛树脂/高含量高岭土纳米复合材料为规整的球形颗粒，脲醛树脂/高含量蒙脱土纳米复合材料和脲醛树脂/高含量埃洛石纳米管复合材料为椭球形或球形颗粒。将制备的脲醛树脂/高含量层状硅酸盐纳米复合材料应用到脲醛树脂胶粘剂中，大大降低了脲醛树脂胶粘剂的甲醛释放量，同时明显改善了胶粘剂的耐水性能。这种复合材料提高了层状硅酸盐在聚合物中的用量，并且应用时只需搅拌混合，操作工艺简单。提出了脲醛树脂/高含量层状硅酸盐纳米复合材料的形成机制，即由于氢键等分子间的作用力，有机改性层状硅酸盐中的氨基容易吸附有机小分子，并在表面发生聚合反应生成高分子链，进而相互交联成网状结构包覆层状硅酸盐，最终形成复合材料。