【摘 要】
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苯系物（BTEX）和氯代脂肪烃（chlorinated aliphatic hydrocarbons,CAHs）是农药化工类污染场地地下水中普遍存在的有机溶剂类污染物,它们在地下水中迁移、扩散,对地下水环境、公共健康和生态系统安全构成严重威胁。监测自然衰减作为一种绿色修复技术,可用于农药化工类污染场地修复,这其中,生物降解是主要的自然衰减途径。由于BTEX和CAHs的降解途径和环境条件需求不同,它
【基金项目】
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国家重点研发计划项目（2018YFC1803100）；
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苯系物（BTEX）和氯代脂肪烃（chlorinated aliphatic hydrocarbons,CAHs）是农药化工类污染场地地下水中普遍存在的有机溶剂类污染物,它们在地下水中迁移、扩散,对地下水环境、公共健康和生态系统安全构成严重威胁。监测自然衰减作为一种绿色修复技术,可用于农药化工类污染场地修复,这其中,生物降解是主要的自然衰减途径。由于BTEX和CAHs的降解途径和环境条件需求不同,它们之间可能存在复杂的相互作用,并影响复合污染羽的自然衰减能力,但目前相关研究缺乏。因此本文以江苏南部某农药化工企业搬迁遗留场地作为研究对象开展了长达5年的地下水自然衰减长期监测,研究了BTEX与CAHs复合污染场地地下水污染羽的自然衰减特征,着重对比了较难降解的CAHs污染羽在单一污染和复合污染条件下的自然衰减差异,并解析了不同污染条件对微生物群落组成、演替、代谢及共生作用的影响,深入探讨了污染物和空间/季节性变化因素对还原脱氯细菌富集与活性的作用机理,并借助共生网络与代谢通路分析,建立BTEX与CAHs复合污染场地共同衰减概念模型。此外,本研究还建立了一种基于地下水微生物群落组成的污染物自然衰减能力预测方法,并对比了两种常见的机器学习模型分别对BTEX和CAHs自然衰减能力的预测性能。地下水长期监测结果显示,复合污染羽中的BTEX和CAHs分别降低物种丰富度和均匀度,并共同导致物种多样性的降低。不同污染区地下水微生物群落来源于相同的原始微生物系统。污染状况导致了微生物的群落演替,复合污染加剧了BTEX和CAHs各自对群落演替的影响。BTEX污染区以硫酸盐还原和产甲烷条件为主,而在CAHs单一污染区域,好氧菌和硝酸盐还原菌占优势地位。此外,BTEX污染区内的细胞生长消亡、能量代谢显著高于其他区域,说明BTEX降解提供了更加丰富的碳源和能源。BTEX显著影响了地下水微生物群落的关键代谢过程,其弱化种间竞争关系,是影响复合污染地下水中微生物群落功能组装的关键因素,而CAHs严重加剧了种间竞争关系。复合污染组和BTEX单一污染组中,芳香烃降解、发酵、脂肪酸降解相关功能菌对群落共生起到关键作用;而CAHs单一污染组和无污染组相中,以硝酸盐还原菌、硫氧化菌为主。CAHs单一污染区污染羽收缩速率约仅为复合污染区的20%～30%。还原脱氯功能菌的丰度与BTEX浓度显著正相关,而与CAHs浓度无关,复合污染区脱氯功能菌的丰度约为CAHs单一污染区的7.6倍。在深度上,作为厌氧菌的还原脱氯功能菌在ORP较低的深层地下水中更容易被富集（平均高出14.5%）;在季节上,雨季深层地下水温度升高是还原脱氯菌丰度较高的关键因素。但还原脱氯菌的季节性富集只发生在有BTEX存在的深层地下水中,这进一步说明BTEX的降解对还原脱氯菌的富集起到重要作用。复合污染区中BTEX降解菌、发酵菌和还原脱氯菌之间表现出协同共生作用,他们共同促进了脱氯反应的进行。此外,BTEX还强化了复合污染区内的多种CAHs降解途径,包括共代谢作用和低氯代脂肪烃的好氧氧化作用。本研究基于微生物群落组成建立机器学习模型,其中随机森林分类模型可对BTEX与CAHs自然衰减可行性进行精确分类;在自然衰减速率预测上,随机森林回归模型仅对BTEX自然衰减速率实现较为准确的预测（平均绝对百分比误差MAPE约为7%～20%）,而对CAHs自然衰减速率的预测效果较差（MAPE约为20%～160%）。人工神经网络模型则对BTEX与CAHs自然衰减速率均可实现精确预测（MAPE分别为2%～5%和7%～20%）。综上所述,本文系统研究了BTEX和CAHs复合污染场地地下水中的污染羽的自然衰减行为特征及复合污染条件对微生物群落组成与代谢的影响,着重探讨了复合污染共同衰减机理及其污染物、空间/季节变化的影响机制,并借助机器学习模型,建立了基于地下水微生物群落组成的污染物自然衰减能力预测方法,以期为监测自然衰减技术在多溶剂复合污染的农药化工类污染场地修复中的应用提供必要的理论和技术支持。
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