近年来,金属卤化物钙钛矿材料以其优异的光电性能和低成本的溶液制备工艺,在材料和光电器件领域引起了极大的研究热情。在短短的十年内,钙钛矿太阳能电池的光电转换效率从最初的3.8%快速提高到了25.5%的国际认证记录,这是在其他类型太阳能电池技术中前所未见的一项壮举。钙钛矿太阳能电池作为一项新兴的光伏技术,其器件性能的优劣与光吸收层的形貌质量以及光电性能密切相关,制备高质量的光吸收层薄膜是获得高性能电池器件的基础。另一方面,随着电池转换效率的不断提升,器件的稳定性也逐渐成为限制其进一步商业化发展的瓶颈之一。本论文旨在提高钙钛矿太阳能电池能量转换效率的同时改善器件的稳定性,以制备高质量的钙钛矿薄膜为出发点,通过晶化控制、组分工程以及界面调控等方法最终实现高效稳定的钙钛矿太阳能电池器件的制备。具体内容如下:（1）发展了一种可以在空气环境中制备高质量钙钛矿薄膜的方法:液相覆膜两步沉积法。此方法采用耐水性的松油醇作为液相覆膜,不仅可以有效阻止环境中水分子对钙钛矿薄膜结晶过程的不利影响,而且可以调节钙钛矿成膜过程中络合物相的比例。基于该方法制备的平面型电池器件获得了高达18.53%的转换效率;在空气环境中放置1000小时后仍然可以保持其初始效率值的79.13%,表现出了优异的稳定性。（2）成功制备了一种MA3Bi2I9纳米片/MAPb I3复合结构钙钛矿薄膜并将其作为光吸收层应用于太阳能电池器件。独特的2D/3D复合结构不仅有利于改善MAPb I3薄膜的结晶质量,而且由于疏水性MA3Bi2I9纳米片的引入,大大提高了光吸收层的环境稳定性。最终制备的平面型电池器件获得了高达18.97%的转换效率以及18.57%的稳定输出效率,并且具有良好的重复性。此外,在25°C、相对湿度为30%的暗态条件下无封装储存1000小时后,仍能维持初始PCE的70%以上,展现出了优异的器件稳定性。（3）Bi I3对FAPb I3钙钛矿薄膜的晶化调控。适量Bi3+的引入可以提高立方晶相FAPb I3钙钛矿结构的容忍因子,从而有效抑制其在室温环境下向非钙钛矿晶相的转变。最终基于FAPb0.95Bi0.05I3钙钛矿薄膜制备的平面型电池器件获得了17.78%的转换效率,比同样条件制备的FAPb I3基电池器件的效率提高了36%以上。（4）通过溶解-再结晶法成功制备出了高质量的A3Bi2I9（A=MA+、Cs+）钙钛矿纳米片薄膜,并系统的研究了Cs3Bi2I9纳米片薄膜电池器件的光伏性能。尤其以无机半导体Cu I为空穴传输层制备的全无机电池器件,获得了高达3.20%的转换效率。这也是当时报道的铋基钙钛矿太阳能电池的最高转换效率之一。尽管Cs3Bi2I9纳米片薄膜电池器件的转换效率仍低于铅基钙钛矿电池,但是以Cu I为空穴传输材料的全无机Cs3Bi2I9纳米片薄膜太阳能电池所展示的长期储存稳定性仍表明其在光伏领域的巨大应用潜力。（5）Bi I3修饰Ti O2电子传输层在平面钙钛矿太阳能电池中的应用。适宜浓度Bi I3修饰层的引入,不仅有效改善了钙钛矿薄膜在平面基底上的结晶质量和表面形貌,而且有效抑制了Ti O2表面缺陷的化学活性,从而同时提升了电池器件转换效率和稳定性。最终制备的平面型太阳电池器件获得了高达17.79%的转换效率。这也是当时利用绿色无毒溶剂制备钙钛矿电池的最高效率之一。