高压下碳点的光学性质研究

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碳点(CDs)由于其独特的物理化学性质,如表面易修饰、低毒、良好的水溶性和生物相容性等,已在生物成像、激光传感、光催化剂、生物和化学传感、发光二极管和太阳能电池等多种研究领域中崭露头角,成为荧光纳米材料研究领域中的热点,引起了人们的广泛关注。在过去的几年中,有关CDs的合成、性质和应用的研究进展迅速,许多课题组进行了相关研究。然而,由于它们的前体和合成条件众多,结构复杂,使得人们很难对CDs的结构与光学性质之间的关系有一个清晰的认识。因此,阐明它们的光致发光机理不仅对碳点的研究与发展具有非常重要的理论指导意义,而且还在一定程度上可以有效推动纳米领域中新理论的发展。目前,对于CDs的研究,许多文献报道了它们的荧光(PL)与它们的大小、分子态、zigzag位点、缺陷态、表面态和共轭体系有关。虽然已经取得了很大的成功,但CDs的光致发光机理与其特殊的化学结构之间的关系还不是很清楚,其应用也需要进一步的探索。与其他物理和化学技术相比,高压技术在不改变化学成分的情况下不仅可以影响材料的电子结构,还可以改善它们的光学性能。随着高压技术的迅速发展,特别是金刚石对顶砧(DAC)设备不断改进,使得高压领域的研究得到广泛的开展。在高压下对材料的研究现已取得了些优异成果,包括带隙优化、金属化、压致变色和增强结构稳定性等等。由于这些优异的性能,使得这些材料在多功能半导体器件、机械传感器、光电子器件和数据存储系统等不同的研究领域具有广阔的应用前景。在过去的几年里,高压作为一种环保和高效的工具,开始被用于CDs的相关研究。我们利用高压技术设计并研究了高压下CDs的压致变色行为。经研究超分子相互作用调节荧光机制下的CDs的压致变色行为是通过表面结构调节实现的。随着压力的增加,π共轭系统π-π叠加增强诱导PL光谱发生红移。相反,与羟基相关的氢键最终导致了PL蓝移。因此,在高压下可以通过改变氢键和π共轭系统相对含量获得CDs的PL光谱的蓝移或红移。这一研究有力地证明了高压下超分子相互作用的调控是纳米材料实现可控光致发光性能的重要途径。同时,我们探究总结了近年来高压在CDs研究中应用进展以及CDs的化学结构与光学性质之间的关系。结果表明,π共轭系统π-π叠加增强诱导PL光谱的红移,压力作用下增强的分子间氢键作用导致可逆的压致变色蓝移,杂化态转变或表面基团与溶剂分子之间的加成反应会导致不可逆的压致变色蓝移,压力触发的聚集抑制粒内振荡会引起发射增强。从而说明,高压不仅可以用来研究PL的相关机制还能够实现PL的颜色调节。利用高压技术可以实现对CDs的各种性能的改进和探索,从而促进了碳点的广泛应用。
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