基于可再生聚1,3-丙二醇的温度敏感性三嵌段共聚物

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:bobo20092009
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本文采用原子转移自由基聚合法(ATRP)首次引入可再生的生物基聚合物聚1,3-丙二醇作为疏水嵌段,合成了新型的生物相容性P(MEO2MA-co-OEGMA)-b-PO3G-b-P(MEO2MA-co-OEGMA)三嵌段共聚物。首先,通过聚合物聚1,3-丙二醇(HO-PO3G-OH)与2-溴-2-甲基丙酰溴发生酯化反应制备两端溴基取代的聚1,3-丙二醇(Br-PO3G-Br),其次,以Br-PO3G-Br作为ATRP的大分子引发剂,CuBr/PMDETA为催化体系,在四氢呋喃中同时引发2-甲基-2-丙烯酸-2-(2-甲氧基乙氧基)乙酯(MEO2MA,Mn=188.8g/mol)和寡聚乙二醇甲醚甲基丙烯酸酯(OEGMA,Mn=300g/mol)两种单体聚合,成功合成了结构规整的P(MEO2MA-co-O EGMA)-b-PO3G-b-P(MEO2MA-co-O EGMA)三嵌段共聚物。采用核磁氢谱(1H NMR)、傅里叶变换红外(FTIR)和凝胶渗透色谱(GPC)对共聚物结构进行了表征。  采用紫外可见分光光度法(UV-vis)和动态光散射法(DLS)测定三嵌段共聚物在PBS(pH7.4)中的温度敏感性,研究嵌段共聚物亲疏水嵌段长度对聚合物最低临界相容温度(LCST)的影响。研究表明调节亲水段P(MEO2MA-co-OEGMA)的长度和两种共聚单体在亲水段中的比例可以控制三嵌段共聚物的LCST在31.5~38.4℃之间;当PO3G嵌段长度不变时,三嵌段共聚物在水中的LCST随着亲水段的增长而升高;控制亲水段长度不变,缩短PO3G嵌段长度时,三嵌段共聚物的LCST变化不明显;所制备的一系列三嵌段共聚物的温度敏感性都具有良好的可逆性。  采用荧光光谱法和1H NMR研究了三嵌段共聚物在水中胶束化行为。嵌段共聚物在水溶液中自发组装成以亲水的P(MEO2MA-co-OEGMA)为壳,疏水的PO3G为核的胶束。采用芘做为荧光探针测定聚合物的最低临界胶束浓度(CMC),当疏水嵌段长度不变时,共聚物的CMC随亲水嵌段长度增长而升高;当亲水嵌段长度不变时,共聚物的CMC随疏水嵌段长度减小也会增加,原因在于亲水链段长度的比例增加,提高了整个聚合物链的亲水性。  采用TEM观察嵌段共聚物形貌,研究共聚物组成、自组装介质以及放置时间对共聚物胶束水溶液形貌的影响。以四氢呋喃为共溶剂时,嵌段共聚物能够在磷酸盐缓冲溶液(PBS,0.02M,pH7.4)中自组装成球形胶束,共聚物组成改变时,形貌变化不大。随着放置时间的延长,胶束依然能维持球形。采用MTT法进行了细胞毒性测试,体外培养48h小时以上,细胞在含有聚合物的培养液中存活率依然达到80%以上。
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