具有D-π-A型结构的含咪唑基配合物的设计和光电性质研究

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含咪唑基配合物具有许多特殊的性能,在医药合成、选择性催化、分子离子识别、非线性光学等方面显示了诱人的应用前景。设计合成具有功能性的含咪唑基配体,通过巧妙的自组装形成具有多种功能性、结构新颖的超分子配合物,成为近年来超分子化合物研究领域内的热点之一。本文通过分子设计,合成了三种D-π-A型结构的有机配体,与过渡金属离子Zn2+、Cd2+、Hg2+、Co2+配位,组装出一系列具有光电功能性质的配合物。主要研究内容如下:1、合成了三种D-π-A型结构的功能性咪唑基衍生物配体L1(1-{反式3-[4-(N,N-二乙氨基)苯乙烯基]苯)咪唑)、L2(1-{反式3-[4-(N,N-二己氨基)苯乙烯基]苯)咪唑)、L3(1-{反式3-[4-(N,N-二异辛氨基)苯乙烯基]苯)咪唑),运用傅立叶变换红外光谱、质谱、元素分析、核磁共振谱等手段进行了表征。2、L1与过渡金属盐反应,合成了一系列配合物CdCl2L21、CdBr2L21、CdI2L21、ZnI2L21、HgBr2L21、HgI2L21、CoL41Cl2、ZnL61(PF62和CdL61(PF62,其中,四种配合物(CdI2L21、HgI2L21、CoL41Cl2和HgBr2L21)用单晶X—射线衍射确定了结构。晶体结构表明金属离子采用四配位或六配位的模式,均属三斜晶系,P(?)空间群;配合物分子中卤原子直接参与配位。在配合物CdI2L21中,配合物分子间通过I原子与配体末端甲基上的氢原子间的氢键形成38元的超分子网格结构:HgI2L21配合物分子间通过I原子与配体末端亚甲基上的氢原子间的氢键形成34元的蝴蝶状结构;CoL41Cl2配合物分子间则通过C—H…Cl及C—H…π等氢键形成了超分子化合物;HgBr2L21配合物分子间存在C—H…π作用。3、测试了配体及配合物的TG、电子吸收光谱、单光子液体荧光和固体荧光、双光子荧光、电化学性质等。解释了线性光学和非线性光学性质,探讨了结构和性质之间的关系。研究结果表明氢键作用影响配合物的固态发光性质。在相同条件下测试了配体及系列配合物的双光子荧光,配体双光子响应不明显,而配合物有较强的双光子响应,我们认为可能是由于金属离子的诱导作用,使得分子内电荷跃迁更易进行,降低了基态与激发态间的能量间隙,从而有利于荧光的产生;采用双光子诱导荧光法测定样品的双光子吸收截面,结果显示该系列配合物都有较大的双光子吸收截面,有一定的应用价值。
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