【摘 要】
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近年来,均相催化剂因其高催化活性而受到广泛的关注以及应用,但是由于均相催化剂存在着几个问题,一是价格昂贵,二是很难从催化体系中分离出来,这就会在一定程度上对环境造成污染。在大自然中,很多的化学反应往往在数个纳米至数十个纳米规模的酶等限域的小范围中进行。受自然界的启发,化学家们尝试构建各种纳米反应器,以期利用纳米反应器内的小尺寸效应、表面效应、限域效应以及协同效应等实现高效的化学转化。将非均相催化剂
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近年来,均相催化剂因其高催化活性而受到广泛的关注以及应用,但是由于均相催化剂存在着几个问题,一是价格昂贵,二是很难从催化体系中分离出来,这就会在一定程度上对环境造成污染。在大自然中,很多的化学反应往往在数个纳米至数十个纳米规模的酶等限域的小范围中进行。受自然界的启发,化学家们尝试构建各种纳米反应器,以期利用纳米反应器内的小尺寸效应、表面效应、限域效应以及协同效应等实现高效的化学转化。将非均相催化剂引入到纳米反应器中既可实现均相催化和非均相催化的有机结合,也可有效地利用纳米反应器的特殊效应。纳米反应器具有高催化效率、局部催化浓度高,具有均相催化剂的高催化效率,同时,也可进行有效分离回收。本课题拟利用有机高分子材料作为催化剂的载体,制备负载噁唑啉的两亲性聚合物,使其在溶剂中自组装形成纳米反应器,并研究其催化性能。以下是我的研究内容:课题一:以可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合的方式合成了大分子引发剂,通过有机合成制备了含有小分子有机非金属催化剂(2-苯基-4,5-二氢唑-5-基)丙烯酸甲酯(PyOx)的单体。在氯仿中,通过RAFT聚合进行聚合诱导自组装制备了内核含有有机催化剂PyOx的纳米反应器。通过1H-NMR、DLS、IR对其结构、粒径进行了表征;并将其应用于在氯仿溶液中的芳香酮的不对称硅氢化还原反应。结果表明将催化剂制备成纳米反应器后,所需催化剂用量降低。课题二:本研究以寡聚乙二醇甲醚甲基丙烯酸酯(OEGMA300)为温敏单体,通过RAFT聚合合成高分子载体,并负载手性噁唑啉-钯金属配合物,在水相中进行自组装,形成纳米反应器,并成功在水相中进行黄烷酮的不对称合成。在低钯负载量(0.5 mol%)的条件下,成功地催化合成了具有优良产率和高对映选择性的黄酮类化合物,产率最高可达到98%,e.e.值可以达到82%。催化剂可以通过简单的升温分离回收,在重复利用5次时,催化效果几乎没有下降,在第6次开始有略微下降。
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