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石墨烯具有独特的载流子输运性质、超高的比表面积、电导率、热导率以及机械强度,在自然科学界引起了广泛关注。然而,这种柔软的超薄二维碳质纳米材料极易自发形成褶皱和折叠结构,导致基于石墨烯的材料和器件性能大幅下降。因此,开发一种简单可行的方法消除石墨烯的褶皱和折叠结构、提高石墨烯材料和器件的性能具有重要的理论意义和应用价值。本博士论文通过采用三种不同的化学方法对石墨烯进行表面修饰制备了具有无溶剂纳米液体特性的石墨烯类流体,使石墨烯片层的褶皱、折叠结构被消除；系统研究了石墨烯类流体的结构、性能及潜在应用。主要研究内容和结果如下：1、通过苯胺单体在氧化石墨烯表面的原位氧化聚合制备了聚苯胺包覆石墨烯；利用聚苯胺的质子酸掺杂机制将柔性长链离子引入到体系中,得到聚苯胺包覆法石墨烯类流体(PANI-GF)。红外光谱(FT-IR)、紫外可见光谱(UV-vis)、元素分析、扫描电镜(SEM)以及透射电镜(TEM)结果表明PANI-GF是以石墨烯为主体、以柔性长链离子掺杂聚苯胺微纤为包覆层的片状杂化纳米材料；流变性能测试数据显示PANI-GF具有类液体特性,室温下粘度为2800Pa.s。2、通过对聚苯胺包覆氧化石墨烯进行化学还原制备了水溶性石墨烯。元素分析数据表明,这种水溶性石墨烯中聚苯胺的质量分数仅为3%。SEM和TEM图片显示,在这种水溶性石墨烯表面不存在聚苯胺微纤结构。如此低含量的修饰分子就能够保证石墨烯材料具有优异的水分散性,这为制备水溶性石墨烯材料提供了一种简单可行的新方法。3、通过3-(三甲氧基硅丙基)二甲基十八烷基氯化铵(DC5700)与氧化石墨烯表面含氧官能团的脱水缩合反应制备了氧化石墨烯有机离子盐；用柔性长链离子与经过化学还原的石墨烯有机离子盐(RGO-DC5700)进行离子交换制备了偶联接枝法石墨烯类流体(CG-GF)。FT-IR和能量弥散X射线(EDX)能谱表明DC5700以及柔性长链离子已接枝到石墨烯表面；TEM图片显示CG-GF中的石墨烯片层十分平整,没有褶皱和折叠结构。流变性能数据表明CG-GF具有类液体性质,粘度比PANI-GF低,室温下为120Pa.s。4、合成了对氨基苯磺酸重氮盐,利用石墨烯表面电子向重氮盐的自发转移机制将重氮盐接枝到石墨烯表面,得到磺化石墨烯(SG)；通过柔性长链离子与SG离子交换制得重氮化合物接枝法石墨烯类流体(Dia-GF)。X射线光电子能谱(XPS)、FT-IR以及EDX能谱表明重氮化合物和柔性长链离子已接枝到石墨烯表面；TEM图片显示Dia-GF也具有平整的微观形貌,在片层表面观察不到任何褶皱与折叠结构；流变性能数据表明Dia-GF具有类液体性质,室温下粘度为170Pa.s；电性能测试结果表明Dia-GF的室温电导率高达233S/m。5、将石墨烯类流体的微观形貌与零维及一维类流体建立了科学的联系,构建了石墨烯类流体的展平模型,提出了石墨烯类流体结构微元相互排斥、流动解缠以及流动取向的自展平机制。通过研究NPE-SG、CTAB-SG以及NPEQ-LG-SG的形貌结构及流变特性,揭示了石墨烯自展平行为的三个关键影响因素,即：有机配体间的离子键作用形式、有机配体的柔性链结构以及有机配体的接枝密度。6、将石墨烯类流体悬浮液滴延在普通铝箔基板上进行SEM观察,发现类流体中的石墨烯片层在铝箔表面完全展平开来；采用涂膜器将石墨烯类流体涂覆在平整的PET基板上并测试宏观薄膜的导电性能,结果表明薄膜电导率高达260S/m,比具有同样有机含量的普通石墨烯薄膜材料的电导率高15倍。这可以归结为不褶皱石墨烯中相邻π电子云的“肩并肩”交叠程度增大,使石墨烯中的π电子离域程度提高。7、分别将石墨烯类流体(Dia-GF)和溶剂热法石墨烯(ST-RGO)与聚偏氟乙烯(PVDF)进行溶液共混；干燥并热压处理后得到石墨烯类流体/聚偏氟乙烯(GF/PVDF)和溶剂热法石墨烯/聚偏氟乙烯(Gr/PVDF)两种复合薄膜。介电性能测试结果显示,两种复合薄膜的渗流阈值比较接近,且均较低,约为0.32vo1.%。纯PVDF薄膜的介电常数仅在10左右,而GF/PVDF和Gr/PVDF在接近渗流阈值处(0.24vol.%)的介电常数分别高达376和139,并且GF/PVDF的介电常数明显更高,这是因为石墨烯类流体在聚合物基体中排列更加有序、片层更加伸展、能够形成更多的“纳电容器”结构。