改性石墨相氮化碳对四溴双酚A催化加氢-光催化降解性能的研究

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四溴双酚A(TBBPA)作为重要的溴代阻燃剂,因其具有优异的性能,越来越多的应用于各个领域中。而TBBPA的大量使用会导致环境的污染,且其可通过生物富集作用进入人体。传统的催化加氢用于TBBPA的处理,脱溴产物仍具有危害。光催化用于TBBPA的处理矿化度较低。本课题利用催化加氢进行TBBPA的脱溴,再利用光催化对其脱溴产物双酚A(BPA)进行彻底氧化,从而达到对TBBPA有效彻底降解的目的。  本文制备了钯负载介孔石墨相氮化碳(Pd/mpg-C3N4)和钯钴双负载石墨相氮化碳(Co3O4-Pd/mpg-C3N4)催化剂,利用材料表征了解催化剂的材料结构、金属粒径、金属表面价态及光学性能等,深入了解材料的性质特征,并用于TBBPA的催化加氢-光催化反应中。  本文首先制备了Pd/mpg-C3N4催化剂并用于TBBPA的催化加氢脱溴,重点分析了材料结构、表面官能团、钯金属颗粒粒径、钯金属表面价态等因素及不同钯金属负载量、不同溶液初始浓度等条件对TBBPA催化加氢脱溴反应的影响,并初探了反应机理。分析结果表明Pd价态分布为影响催化加氢脱溴的关键因素。Pd2+/Pd0较高时C-Br键更容易被活化进而提升催化加氢脱溴效果。TBBPA催化加氢脱溴反应的速率控制步骤为吸附过程。  其次,本文制备了Co3O4-Pd/mpg-C3N4材料并用于TBBPA的催化加氢脱溴-光催化联用降解,重点分析了材料结构、金属颗粒粒径、表面金属价态、光学性能等因素及不同钴负载量等条件对TBBPA的催化加氢脱溴反应的影响及BPA的光催化反应的影响。结果表明,在相同的钯负载量情况下,不同钴负载量会影响材料表面钯的价态分布,进而影响其对TBBPA的催化加氢脱溴效果。光催化反应的主要影响因素为钴负载量的不同,但反应效果随着钴负载量的增大而呈现先增后减趋势。  本文得到的结果也为以后该处理方法在实际生产应用中提供了有效的数据支持及理论依据。
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