【摘 要】
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自全球工业化开始以来,环境雌激素已成为一个新兴且严重的问题,其在世界各地的水中的浓度迅速增加。其中,17β-雌二醇(E2)是一种常见且强效的雌激素化合物。鉴于E2对人类及野生动物健康构成了严重威胁,运用高效的技术将E2从水体中去除是必要的。
基于高活性自由基的高级氧化技术(AOPs)被广泛认为是一种有效的绿色技术,可以将难降解有机污染物降解为无害或低毒的化合物,甚至可以降解为CO2和H2O。其中,基于硫酸根自由基的AOPs近年来吸引了广泛关注。硫酸根自由基(SO4??)可来自于过硫酸盐(PS)。
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自全球工业化开始以来,环境雌激素已成为一个新兴且严重的问题,其在世界各地的水中的浓度迅速增加。其中,17β-雌二醇(E2)是一种常见且强效的雌激素化合物。鉴于E2对人类及野生动物健康构成了严重威胁,运用高效的技术将E2从水体中去除是必要的。
基于高活性自由基的高级氧化技术(AOPs)被广泛认为是一种有效的绿色技术,可以将难降解有机污染物降解为无害或低毒的化合物,甚至可以降解为CO2和H2O。其中,基于硫酸根自由基的AOPs近年来吸引了广泛关注。硫酸根自由基(SO4??)可来自于过硫酸盐(PS)。一般情况下,PS未被激活时有机分解的氧化电位较低,为避免过多能量或化学输入,近年来,一些研究试图通过在碳质材料上固定金属或金属氧化物来激活PS。
本文中,以生物炭为基体、高铁酸钾为活化剂,采用一步法合成新型铁掺杂石墨化生物炭(Fe@GBC),应用于活化PS降解E2。表征结果表明,Fe@GBC成功掺杂了铁粒子并具有多孔石墨化碳结构。为了评价Fe@GBC的适用性,系统考察了初始pH、催化剂用量和PS浓度等反应参数对Fe@GBC/PS系统的影响,并测量评价了Fe@GBC材料的重复使用性和稳定性。在掺杂的铁粒子与多孔石墨碳结构的协同作用下,Fe@GBC展现了对PS的高活化性及对E2的强降解能力(90分钟内降解效率几乎100%)。通过自由基猝灭实验和电子自旋共振(ESR)分析发现,硫酸根自由基和羟基自由基均对E2的降解起作用,其中硫酸根自由基起主导作用。此外,Fe@GBC/PS在复杂水介质中也表现出良好的降解性能。总的来说,简单的一步合成策略和优越的性能使Fe@GBC成为过硫酸盐活化和水污染物降解的理想催化剂。
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