【摘 要】
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聚合物电解质由于拥有良好的柔韧性及与金属锂（Lithium,Li）负极接触面积大,是全固态锂电池的常用电解质之一。其中,基于聚氧化乙烯（Poly（Ethylene Oxide）,PEO）电解质的固态电池由于价格低廉、易加工等优势被广泛研究。然而,PEO基聚合物电解质在室温下离子电导率极低以及与Li负极的界面稳定差等问题限制了其大规模应用。添加增塑剂丁二腈（Succinonitrile,SCN）后,
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聚合物电解质由于拥有良好的柔韧性及与金属锂（Lithium,Li）负极接触面积大,是全固态锂电池的常用电解质之一。其中,基于聚氧化乙烯（Poly（Ethylene Oxide）,PEO）电解质的固态电池由于价格低廉、易加工等优势被广泛研究。然而,PEO基聚合物电解质在室温下离子电导率极低以及与Li负极的界面稳定差等问题限制了其大规模应用。添加增塑剂丁二腈（Succinonitrile,SCN）后,PEO-SCN-Li TFSI复合聚合物电解质的离子电导率在25℃下最高达到1.74×10-4 S/cm,电化学窗口大于5.0 V,Li/PEO-SCN-Li TFSI/Li对称电池在0.1 m A/cm~2和0.1 m Ah/cm~2下可稳定循环500h,Li Fe PO4（LFP）全电池的首周放电比容量达到130 m Ah/g。表明通过溶液浇铸法制备的PEO-SCN-Li TFSI聚合物电解质基本达到在室温下使用的要求。由于高还原性金属Li与PEO电解质易发生副反应,形成Li2O、C2H4和H2等副产物,导致界面恶化,界面阻抗增大,并且伴随锂枝晶的产生,电池出现内短路甚至失效等状况。因此,要实现高性能PEO基聚合物固态电池的制备,需要进一步解决电解质/电极界面问题。本文通过磁控溅射法在Li负极表面制备了一种具有混合离子和电子导电特性的锂锡合金保护层（简写为Li@Li-Sn）以改善界面稳定性,避免金属Li在电极表面的电化学沉积并抑制锂枝晶的生长。在25℃条件下,Li@Li-Sn/PEO-SCN-Li TFSI/Li@Li-Sn对称电池在0.1 m A/cm~2、0.1m Ah/cm~2条件下能稳定循环1300 h,LFP全电池在0.5 C条件下循环300次后的容量保持率达到92.5%。扫描电子显微镜分析发现金属Li沉积的位置为合金保护层下方而不是表面,且在整个循环过程中合金层的厚度未发生明显改变。此外,对Li@Li-Sn的保护机理以及失效机制进行了详细地研究。初步考察了高温熔融法制备的具有内嵌三维惰性骨架结构的超薄锂铜合金负极对固态锂电池性能的影响。Cu Li30熔融合金冷却后形成Li Cux固溶体相和金属锂单质相所构成的双相富锂锂铜合金,其中固溶体纳米线/微粒构成均匀分布的三维网络骨架结构,不仅有效降低电极表面的真实电流密度还能提高锂合金负极的机械强度,维持循环过程中负极结构的完整性及形貌的稳定。在0.1 m A/cm~2、0.1 m Ah/cm~2条件下,基于PEO-SCN-Li TFSI聚合物固态电解质体系的对称电池可稳定循环900 h。
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