二叔丁基二环己基-18-冠-6包覆聚苯乙烯磁性颗粒的合成及其对锶的吸附性能研究

来源 :中国疾病预防控制中心 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yuggmacc
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90Sr是核材料235U和239Pu的裂变产物,是涉核事件中备受关注的信号核素,环境中的90Sr可能通过吸入或食入等途径进入人体,因其性质跟钙相似,摄入人体后部分会沉积在骨骼和骨髓中,其产生的高能β射线会对骨骼组织和造血系统产生辐射损伤,被认为是评价健康效应的主要放射性核素之一。应急或常规情况下对环境和生物样品中90Sr的监测或去污,主要通过放射化学分离实现,传统的锶分离方法主要有共沉淀法、溶剂萃取法、萃取色层法等,这些方法各有优缺点,但过程较为复杂冗长。近年来随着新材料新技术的不断涌现,开发并建立放射性核素的高效、快速分离方法在放射卫生领域具有重要研究意义。磁助化学分离技术将磁性快速简单的分离技术与功能化固体萃取剂的特异选择性相结合,应用于分离放射性核素方面具有选择性高、操作简便、快速等优点。本研究通过制备磁性Fe3O4纳米颗粒,并通过聚合反应以及4’,4"(5")-二叔丁基二环己基-18-冠-6(DtBuCH18C6)萃取剂的物理包覆作用合成出功能化的聚合物磁性微球,并用于对锶的吸附性能研究。主要研究内容及结果如下:(1)分别通过共沉淀法、微乳液聚合、物理包覆三个步骤制备得到4’,4”(5”)-二叔丁基二环己基-18-冠-6包覆的聚苯乙烯磁性微球(DtBuCH18C6@Pst@Fe3O4,简称D-Pst@MNPs)。以氨水作为沉淀剂,N2保护、搅拌条件下向三价铁盐(FeCl3·6H2O)和二价铁盐(FeCl2·4H2O)滴加油酸得到粒径约为9 nm的磁性Fe304颗粒。磁性Fe304纳米颗粒与苯乙烯(St)、二乙烯基苯(DVB)等在微乳液体系下聚合得到聚苯乙烯磁性微球(Pst@Fe3O4,简称Pst@MNPs);颗粒表面物理包覆DtBuCH18C6制备得到D-Pst@MNPs微球。(2)优化和研究D-Pst@MNPs微球合成的相关条件并通过多种分析表征方法对颗粒进行分析。优化选择了DtBuCH18C6包覆Pst@MNPs微球过程中载带剂的种类、稀释剂的种类、DtBuCH18C6的用量及加热时间等物理包覆的条件。Pst@MNPs微球通过SEM和TEM表征显示颗粒为球形,粒径在22 μm左右;运用FT-IR和XPS对D-Pst@MNPs微球进行了定性表征,结果表明DtBuCH18C6被成功包覆到了Pst@MNPs微球的表面。热重分析表明D-Pst@MNPs微球中Fe304的含量大约为10%。VSM磁化曲线显示合成的Fe304纳米颗粒和D-Pst@MNPs微球均具有超顺磁性,D-Pst@MNPs微球的比饱和磁化强度Ms=10.08 emu/g。(3)优化和研究了D-Pst@MNPs微球分离Sr2+的相关条件并建立吸附模型。探讨了D-Pst@MNPs微球分离Sr2+溶液的行为,包括平衡时间、介质的酸碱性、初始Sr2+浓度和温度等,优化了其分离流程。D-Pst@MNPs微球分离400 gg/L的Sr2+溶液可在2h左右达到平衡,随着溶液pH值和温度的升高,对Sr2+的分配系数也增大,在pH=13时达到最大。通过D-Pst@MNPs微球对Sr2+的吸附模型研究,初始Sr2+浓度在0.01mg/L~10mg/L范围内,Langmiur模型符合D-Pst@MNPs微球的吸附过程,其方程为:选择不同的解吸剂解析实验表明,1%的HC1溶液解吸效果最好,总的回收率可达78.4%。
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