基于FS-TiO2改性催化剂制备及其光催化降解丙烯腈的研究

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丙烯腈作为是一种重要的化工原料,市场需求量大,全球的丙烯腈总产量逐年增加。在丙烯腈的生产过程中会产生大量的有毒有害的丙烯腈废水,如若不加以妥当降解,其对人体和自然环境都会有极其严重的危害,所以有效的去除丙烯腈对人体和自然环境的危害是一样有着重要现实意义的工作。但是,传统的丙烯腈去除方法都存在着各种各样缺陷和问题,特别是在全世界倡导节能减排的今天,传统的方法已经满足不了社会对丙烯腈处理的需求,光催化技术的发展为彻底降解丙烯腈提供了一个绿色经济的解决方向。光催化降解丙烯腈法具有降解完全、成本较低、室温下反应等优点。本研究以水溶液中丙烯腈为目标污染物,用自制的催化剂在模拟日光下降解丙烯腈。具体内容如下:针对FSBi-TiO2催化剂稳定性差的问题,提出了是由于光催化反应过程中催化剂的表面F物种流失所导致的。为验证这一设想,对FSBi-TiO2催化剂进行了XPS表征,分析了催化剂中F、S和Bi三种元素在光催化反应前和反应后的化合价变化情况。结果表明,催化剂失活的原因不只是由于催化剂的表面F物种流失,还进一步发现了掺杂到TiO2晶格里面的F也出现了流失,这一发现纠正了原有的设想。并且做了F、S和Bi三种元素以不同组合掺杂TiO2的稳定性研究,选取了相对较为稳定的FS-TiO2为基础进行进一步的改性研究。为了提高催化剂活性,对FS-TiO2进行Zr改性,并对FSZr-TiO2进行光催化降解丙烯腈的活性评价。优化了改性催化剂的制备条件,得到最佳的制备条件是Ti和Zr的摩尔比为1:0.07,煅烧温度为450℃,煅烧时间为2 h。光催化结果表明,FSZr-TiO2在模拟日光下照射6 min,对丙烯腈的降解率达到了79.2%,相对于FS-TiO2提高了5.1%。表征结果表明,Zr改性提高了催化剂的分散性和吸光性能,提高了催化活性,且Zr在催化剂中形成的复合结构较为稳定,使得催化剂中氟析出的速度得到了一点的延缓,从而提高了催化剂多次重复使用的性能。为了进一步增强FSZr-TiO2催化剂降解丙烯腈的稳定性,对FSZr-TiO2进行Al优化,并对FSZrAl-TiO2光催化降解丙烯腈的稳定性进行研究。结果表面,在Ti和Al的摩尔比为1:0.005、煅烧温度为450℃、煅烧时间为2 h时,所制催化剂的稳定性最佳,第五次重复反应时,光照6 min丙烯腈的降解率为54.7%,其稳定性相对FSZr-TiO2催化剂提高了9.4%,相对于FS-TiO2催化剂提高了18.3%。
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