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本文利用从头算或密度泛函理论,研究了以下几类重要的化学反应的微观机理和动力学性质,这些反应如下: CHF2CF2OCH3 + Cl→products CF3CHXOCHF2 (X=H,F和Cl) + Cl→products CF3CHXOCHF2 (X=H,F和Cl) + OH→products CHF2CHXOCF3 (X=H和F) + OH→products CH3C(O)OCH3 + OH→products主要结果如下:(1)采用直接动力学方法,通过较精确的量子化学和分子反应动力学计算,研究了大气化学中一系列卤代醚类、酯类与OH自由基和Cl原子的反应微观机理和动力学性质。计算了反应在大温度区间内的速率常数和反应分支比,并且对反应物和生成物的标准生成焓给出可靠的理论预测,进而为治理大气污染提供理论依据。(2)探索了适合较大气相反应体系研究的量子化学计算方法(如计算中采用近几年发展的一些能量组合算法和密度泛函方法),为进一步实现较大体系的理论研究提供借鉴和参考。