【摘 要】
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随着抗生素在不同水体中不断被检出,其引发的水污染问题日益受到重视。由于存在毒性大,生物降解性低等特点,目前大多数处理手段难以达到理想的抗生素去除效果。电芬顿技术是一种能够有效去除废水中难降解有机污染物的电化学高级氧化技术。非均相电芬顿能克服传统均相芬顿体系存在的应用p H窄,铁泥污染等不足。将催化剂与碳阴极复合可促进H2O2的原位利用,提高催化剂的循环利用率。基于此,本课题以金属有机框架（MOFs
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随着抗生素在不同水体中不断被检出,其引发的水污染问题日益受到重视。由于存在毒性大,生物降解性低等特点,目前大多数处理手段难以达到理想的抗生素去除效果。电芬顿技术是一种能够有效去除废水中难降解有机污染物的电化学高级氧化技术。非均相电芬顿能克服传统均相芬顿体系存在的应用p H窄,铁泥污染等不足。将催化剂与碳阴极复合可促进H2O2的原位利用,提高催化剂的循环利用率。基于此,本课题以金属有机框架（MOFs）为前驱体,采用金属掺杂的方式调节电子构型,通过原位水热法制备了两种无粘结剂的MOFs衍生物改性石墨毡阴极,应用于电芬顿降解典型抗生素,并深入分析其催化性能和机理。首先合成一系列锰/钴MOFs衍生物改性石墨毡阴极(MnxCo3-x@C-GF),用于降解环丙沙星（CIP）。通过调节前驱体中的金属比例,分析其对制备的材料结构和电性能的影响。研究发现Mn:Co为2:1时,可有效调控催化剂形貌,使之具有最大的比表面积和良好的孔径结构。金属间的相互作用加强了电化学活性,降低了电荷阻抗,促进氧化还原循环。研究不同反应参数下CIP的电芬顿降解行为发现,p H为3,电流为20 m A时,能去除99.8%的CIP。通过EPR和LC-MS等测试提出了CIP的降解路径和机理,结果表明由MOFs衍生的微介孔结构以及Mn2+/3+/4+和Co2+/3+氧化还原电子对显著增强了物质传输和界面电子转移,有效促进·OH的产生,从而提高阴极催化降解能力。为实现Fe2+的固定化,制备了高效稳定的铈铁金属氧化物嵌多孔碳修饰石墨毡电极（Ce/Fe@NPC-GF）,并在非均相电芬顿体系中降解磺胺甲恶唑（SMX）。研究发现Ce掺杂量为10%时,催化剂出现了纳米片花状结构,为催化反应提供了丰富的活性位点。增强的碳缺陷以及亲水性能促进了阴极的ORR反应,多价态的铈铁金属元素和高活性的Oα氧组分有效增强电催化活性。在p H为3的最优条件下,施加20 m A电流,SMX能在120 min内基本降解,在宽p H范围具有较优的去除率。8次循环后,电极仍能保持较高的稳定性和出色的催化能力,SEM和XRD辅助印证。利用LC-MS检测中间产物,并推断出SMX的5种降解路径。最后通过相关自由基鉴定实验以及XPS表征手段进一步分析Ce/Fe@NPC-GF的催化活化机制,提出Ce作为“电子增速剂”增强了电子传递速率,加快了FeⅡ的再生,促进了H2O2的原位生成和分解,从而提高了污染物降解率。
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